Adsorption von Helium-Mono- und Bilagen auf wohldefinierten Substraten: Bindung, elektronische Eigenschaften und elektronisch induzierte Dynamik
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt wurden elektronischen Anregungen von Helium-Mono- und Bilagen auf den dichtgepackten Oberflächen von Ag, Cu, Ru und Pt-Einkristallproben, sowie von Helium-Monolagen auf geordneten Edelgasschichten untersucht. Angeregt wurde mit Synchrotronstrahlung variabler Polarisation (Synchrotronstrahlungsquelle BESSY, Berlin) und mit vis- und uv-Femtosekunden-Pulsen (in Kooperation mit U. Höfer, Universität Marburg). Helium ist das einfachste geschlossenschalige System; wegen seiner geringen Polarisierbarkeit und der daraus folgenden schwachen Van der Waals-Wechselwirkung zwischen Helium-Atomen sind Quanteneffekte wie die Nullpunktsbewegung bestimmend für die Eigenschaften des kondensierten Zustands. Außerdem hebt jede elektronische Anregung den geschlossenschaligen Zustand auf; starke Wechselwirkungen mit den Nachbarn in der Schicht während der Lebensdauer der Anregung sind die Folge. Die in diesem Projekt untersuchten Proben waren wohldefiniert, bezüglich der Reinheit nach allen Standards der Oberflächenphysik, aber auch bezüglich der Anregungs-Symmetrie: Der E-Vektor des anregenden Lichts konnte wahlfrei bezüglich der Oberfläche orientiert werden. Auf diese Weise wurden selektiv elektronische Zustände mit ∏- und ∑-Symmetrie bzgl. der Oberflächennormalen angeregt. Durch die Detektion unterschiedlicher Sondenteilchen (Elektronen, metastabile Heliumatome, Fluoreszenzphotonen, Ionen) gelang in Verbindung mit Rechnungen von J.-P. Gauyacq, Université Paris-Sud, eine umfassende Klärung der elektronischen Natur aller Einelektronen-Anregungen in den oben genannten Schichten, inklusive ihrer Zerfallsdynamik und (bei zur Desorption von Teilchen führenden Prozessen) ihrer Dissoziations-Asymptotik. Im Gegensatz zur Gasphase beobachten wir eine starke Mischung von s-, p-, und d-Zuständen, auch für niedrige Hauptquantenzahlen. Die Nullpunktsbewegung - erstmals aufgelöst nach horizontaler und vertikaler Auslenkung - bestimmt die spektrale Breite der einzelnen Zustände, und führt in Verbindung mit Abschirmung und Beugung zu periodischen Aufspaltungen der Helium-1s-Photoemission. Die Variation von Substraten war für die Analyse aller oben genannten Effekte sehr wichtig. Unterschiedlich starke Physisorptionsbindung, z.B auf Ag- und Pt-Substraten, beeinflusst direkt die Nullpunktsamplitude, und unterschiedliche elektronische Eigenschaften des Substrats die elektronische Kopplung und die in Frage kommenden elektronischen Zerfallsprozesse. Erstmals wurden Spektren von Helium- Doppelanregungen im kondensierten Zustand gemessen. Die Wechselwirkung mit der Matrix führt zu einem komplexen Spektrum mit vielen Maxima und in Verbindung mit der Nullpunktsbewegung zur Korrelation von Anregungsenergie und kinetischer Energie desorbierender He+-Ionen ; eine quantenchemische Analyse der einzelnen Zustände ist in Arbeit, erweist sich aber als schwierig. Mit 2-Photonen-Photoemission wurden Bildpotentialzustände auf He+-Monolagen auf einkristallinen Kupfer-Filmen untersucht. Bildpotentialzustände haben sich in früheren Experimenten als wichtige Instrumente für das Verständnis elektronischer Kopplung an Oberflächen erwiesen. Wie erwartet, zeigen die n = 1- und n = 2-Bildpotentialzustände auf einer Helium-Monolage eine deutliche Reduktion der Bindungsenergien und eine gegenüber dem reinen Metall längere Lebensdauer, beim n = 1-Zustand um den Faktor 10.
