SPP 1155: Molecular Modelling in Chemical Process Engineering
Final Report Abstract
Das vorliegende Schwerpunktprogramm SPP1155 gehört inhaltlich zur DFG-Projektgruppe „Vom Molekül zum Material“. Wesentliches Ziel war die Einführung molekularer Methoden in die Verfahrenstechnik. Die Arbeitsschwerpunkte wurden auf drei Arbeitsgruppen aufgeteilt: prädikative Stoffendatenmodelle, Prozesse an Fluid-Feststoff-Grenzflächen und Prozesse in porösen Medien. Bei den prädikativen Stoffdatenmodellen wurden Stoffsysteme bearbeitet, die nicht mit den bekannten Zustandsgleichungen beschrieben werden können, wie z. B. kochkonzentrierte ionische Lösungen, Mischungen, die Wasserstoffbrücken ausbilden, oder Tensidlösungen. Ein weiteres wichtiges Problem war die Beschreibung der Keimbildung und des Keimwachstums. Diese Phänomene treten in vielen technischen Prozessen bei Kondensation, Verdampfung oder Kristallisation auf. In diesen Arbeitsschwerpunkten konnten erhebliche Fortschritte erzielt werden, so z. B. die wesentlich verbesserte Parametrisierung von Kraftfeldern für ionische Lösungen mittels Daten aus der COSMO-Methode und anderen quantenchemischen Verfahren. Dadurch wird eine wesentlich genauere Berechnung von ionischen Dampf/Flüssigkeitsgleichgewichten ermöglicht. Polare und assoziierende Flüssigkeitsmischungen konnten durch eine erweiterte PC-SAFT-Zustandsgleichung mit hoher Genauigkeit beschrieben werden. Eine neue Nichtgleichgewichtsmethode im Rahmen der Molekulardynamik ermöglicht die Berechnung der thermischen Leitfähigkeiten von Polymermischungen. Mehrere Projekte führten zur erfolgreichen Beschreibung von Keimbildungsphänomenen in homogener und heterogener Phase. Im Arbeitsschwerpunkt über Vorgänge an Fluid-Feststoff-Grenzflächen sollten Adsorptionsisothermen aus der Gas- bzw. Flüssigkeitsphase beschrieben werden. Es konnte eine Methode der mittleren Kräfte für die Beschreibung der Adsorption auf Feststoffoberflächen aus verdünnten Lösungen entwickelt werden. Die Reaktionspfade der Bildung von SiO2 und dessen Wachstum aus SiH4 wurden mittels quantenchemischer Methoden gefunden. Ein umfangreicher Arbeitsschwerpunkt beschäftigte sich mit Vorgängen in porösen Medien. Hier sollten Phänomene der Multikomponentenadsorption, Diffusion und Reaktion untersucht werden. Ein entwickeltes mehrstufiges quantenchemisches Hybridverfahren erlaubt die Berechnung von Energiebarrieren für Reaktionen in großen chemischen Systemen mit chemischer Genauigkeit. Am Beispiel der Alkylierung von Benzol konnte eine Multiskalenmethode entwickelt werden, die ausgehend von der Berechnung der Reaktionen am aktiven Zentrum eine konsistente Modellierung bis zum Reaktor ermöglicht. Außerdem wurde ein hybrides Einbettungsschema für polare kovalente Materialien entwickelt. Untersuchungen zur sog. Molecular Traffic Control (MTC) zeigten eine deutliche Steigerung des molekularen Umsatzes am Beispiel einer Isomerisierungsreaktion in Zeolithen mit der entsprechenden Porenstruktur.
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