Electron correlation effects in the ionisation of quantum dot nanosystems

• Applicant: Professor Dr. Jochen Schirmer
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Electronic Structure, Dynamics, Simulation
• Term: from 2004 to 2009
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5415450

• Final Report Year: 2008

Final Report Abstract

Die in diesem Vorhaben durchgeführten Untersuchungen haben die entscheidende Rolle der Elektronenkorrelation in metallischen Quantenpunkt-Nanoringen verdeutlicht. Durch Änderung des Abstands der Quantenpunkte kann man kontinuierlich von einem schwach korrelierten in ein stark korreliertes Regime übergehen. Der Übergang zwischen schwacher und starker Elektronenkorrelation ist z.B am Verlauf der theoretischen MO-Besetzungen wie auch in der von-Neumann-Entropie abzulesen. Unsere Rechnungen zu benzolartigen QPNRen haben gezeigt, dass Nanoringe für die Erzeugung von höheren Harmonischen (HHG) deutliche Vorteile gegenüber Molekülen haben. Anders als bei Molekülen treten bei den QPNRen infolge starker Elektronenkorrelation charakteristische Plateaus im HHG-Spektrum auf. Bei der optischen Absorption und Photoionisierung in metallischen QPNRen wurde ein Effekt gefunden, der auf eine bisher unbekannte verborgene dynamische Quasisymmetrie hinweist. In den Absorptions- und lonisierungsspektren treten auch bei starker Korrelation nur relativ wenig Übergänge auf, deutlich weniger jedenfalls als nach den bekannten Auswahlregeln zu erwarten ist. Als ein Erklärungsversuch wurde eine Verallgemeinerung des Quasiteilchen-Bildes der Landau-Theorie wechselwirkender Elektronen entwickelt. Im Falle der optischen Absorption führt diese Verallgemeinerung zu einem praktikablen Näherungsverfahren, mit dem sich die Absorptionsspektren bei geringem numerischen Aufwand in quantitativ befriedigender Weise berechnen lassen. Im Falle der lonisierungsspektren führt das erweiterte Quasiteilchen-Bild lediglich zu einer Erklärung der Anahl der lonisierungspeaks. Die Ergebnisse bei der lonisierung von QPNRen wurden denen bei Molekülen gegenübergestellt. Es wurde aufgezeigt, dass der bei Molekülen etablierte Unterschied von inneren und äußeren Valenzelektronen in den lonisierungsspektren von QPNRen nicht zu finden ist. Im korrelierten Fall versagt das Einteilchenbild der lonisierung bereits für die energetisch höchste Elektronenschale.

Publications

• Intriguing electron correlation effects in the photoionization of metallic quantum-dot nanorings, Phys. Rev. B
  I. Baldea, L. S. Cederbaum und J. Schirmer
  
• High harmonic generation by quantum-dot nanorings, Phys. Rev. B 69, 245311 (2004); Virtual Journal of Nanoscale Science & Technology
  I. Baldea, A. K. Gupta, L. S. Cederbaum und N. Moiseyev
  
• Hidden quasi-symmetry in optical absorption of quantum-dot nanorings, Phys. Rev. B 75, 125323 (2007); Virtual Journal of Nanoscale Science & Technology
  I. Baldea und L. S. Cederbaum
  
• Is near edge x-ray absorption fine structure (NEXAFS) of substituted benzoic acid - A theoretical and experimental study, J. Electron. Spectr. Rel. Phenom. 154, 109(2007)
  I. Baldea, B. Schimmelpfennig, M. Plaschke, J. Rothe, J. Schirmer, A. B. Trofimov, Fanghänel, C.
  
• Unusual Features in optical absorption and photoionisation of quantum dot nano-rings, in: Frontiers in Quantum Systems in Chemistry and Physics, Progress in Theoretical Chemistry and Physics, Vol. 18, pp. 273 - 287, S. Wilson et al. (Herausg.), Springer (2008)
  I. Baldea und L. S. Cederbaum
  
• Unusual scarcity in the optical absorption of metallic quantum-dot nano-rings described by the extended Hubbard model, Phys. Rev. B 77, 165339 (2008); Virtual Journal of Nanoscale Science & Technology
  I. Baldea und L. S. Cederbaum