Macroscopically and nanoscopically induced self-organizing structure evolution at perovskite-metal interfaces
Final Report Abstract
Die physikalischen Eigenschaften von Manganat-Perowskit-Schichten weisen eine ausgeprägte Abhängigkeit vom Dehnungszustand der Schicht auf. Die Orientierung der Magnetisierung senkrecht oder parallel zur Oberfläche kann z. B. durch Druck– oder Zugspannung induziert werden. Die Relaxation mechanischer Spannungen in kohärent aufgewachsenen Manganat-Schichten mit rhomboedrischer Kristallstruktur führt zur Bildung struktureller Domänen, begleitet von einem räumlich inhomogenen Dehnungszustand. Für (100) und (110) Orientierung eines Substrats mit kubischer Symmetrie wurden die Gleichgewichts-Domänenstruktur sowie das inhomogene Dehnungsfeld in rhomboedrischen La1-xSrxMnO3-Schichten berechnet. Entsprechend experimentellen Arbeiten in der Literatur stellen sich bei (100) Orientierung eines Strontiumtitanat-Substrats etwa gleichgroße Domänen mit senkrechten Domänenwänden ein, bei (110) Orientierung hingegen eine alternierende Domänengröße und 45° geneigte Domänenwände. Für beide Domänenstrukturen wurden von uns die Domänenbreiten als Funktion der Schichtdicke ermittelt. Durch Vergleich von berechneter Domänenbreite und experimentellen Beobachtungen konnte die Domänenwandenergie zu etwa 1 bis 4 mJ/m2 bestimmt werden. Das inhomogene Dehnungsfeld zeigt besonders hohe Werte in Nähe der Tripelpunkte, wo die Domänenwände auf die Schicht/Substrat-Grenzfläche treffen. Die kritische Temperatur des Übergangs in die ferromagnetische Phase hängt von der Dehnung im Manganat-Gitter ab und variiert somit räumlich infolge des inhomogenen Dehnungszustandes. Nach einem Modell von Millis et al. wurde diese räumlich variierende Temperatur in der Schicht bestimmt. Es zeigten sich leichte Überhöhungen dieser Temperatur an den Tripelpunkten, die eine bevorzugte Keimbildung magnetischer Domänen an Tripelpunkten nahe legen. Zur Messung von Spannungsvariationen auf mesoskopischer Skala wurden ramanspektroskopische Untersuchungen durchgeführt. An einkristallinen massiven Materialien und an Schichten mit perowskitartiger Struktur wurden erfolgreich piezospektroskopische Koeffizienten bestimmt. Die Kenntnis dieser Koeffizienten ist Voraussetzung für die Eigenspannungsanalyse an Schichtstrukturen. Zur Erklärung von elektrisch induzierten Strukturänderungen an der Oberfläche von Strontiumtitanat-Einkristallen wurde ein Modell vorgeschlagen, das einen Massetransport von Strontium und Sauerstoff bei Raumtemperatur entlang von Versetzungskernen aus dem Kristallinneren zur Oberfläche beinhaltet. Die speziell betrachteten Stufenversetzungen entstehen durch zusätzlich eingeschobene SrO-Halbebenen. Mit der Anlagerung von SrO- Komplexen an die SrO-Halbebene ist ein Klettern der Versetzungen in Oberflächennähe verbunden. Durch Klettern vieler Versetzungen entstehen lokale Druckspannungen, die in einer Röntgenanalyse in Form einer Schulter eines Bragg-Peaks beobachtet werden. Die Intensität dieser Schulter wächst mit der angelegten elektrischen Feldstärke. Die sich ausbildende Druckspannung wirkt dem chemisch getriebenen SrO-Massetransport zur Oberfläche entgegen, so dass sich ein stabiler Endzustand einstellt.
Publications
- „Modeling of twinning in epitaxial (001)-oriented La0.67Sr0.33MnO3 thin films”, J. Appl. Phys. 97, 113516-13 (2005)
N. Farag, M. Bobeth, W. Pompe, A. E. Romanov, J. S. Speck
(See online at https://doi.org/10.1063/1.1914950) - „Rhombohedral LSMO films – a unique case of ferroelastic domain formation“, phys. stat. sol.(a) 202, R44-R46 (2005)
N. Farag, M. Bobeth, W. Pompe, A. E. Romanov, J. S. Speck
(See online at https://doi.org/10.1002/pssa.200510006) - „Reversible Electric-Field Induced Structure Changes in the Near-Surface Region of Strontium Titanate“, J. Ceram. Soc. Japan 114, 1029-1037 (2006)
M. Bobeth, N. Farag, A. A. Levin, D. C. Meyer, W. Pompe, A. E. Romanov
(See online at https://doi.org/10.2109/jcersj.114.1029) - „Modelling of structural domains and elastic strain calculation in rhombohedral La1-xSrxMnO3 films on (110) SrTiO3“, Phil. Mag. 87, 823-842 (2007)
N. Farag, M. Bobeth, W. Pompe, A. E. Romanov
(See online at https://doi.org/10.1080/14786430600993331)
