Spectroscopic investigations on N2-fixation: Reduction and protonation of nitrido and amido complexes
Final Report Abstract
Beginnend mit einer Untersuchung N-N-Spaltung wurden die Arbeiten zum Mechanismus des Chatt-Zyklus fortgeführt Zunächst wurden die Aktivierungsparameter der N-N-Spaltung bestimmt. Dabei ergab sich, dass alle Teilschritte dieser recht komplexen Reaktion thermisch aktiviert sind. Das existierende Reaktionsschema wurde entsprechend modifiziert. Sodann wurden verschiedene Mo(IV) Alkylimidokomplexe synthetisiert und spektroskopisch charakterisiert Die ursprünglich beabsichtigte Umsetzung dieser Komplexe mit BuLi zu den entsprechenden Mo(II)-Amidokomplexen gelang nicht. Daraufhin wurde die Synthese dieser Zielverbindungen ausgehend von Molybdän(II)halogeniden und den entsprechenden Amiden in Angriff genommen. Schließlich beschäftigten wir uns auch mit der quantenchemischen Simulation des Chatt-Zyklus und erhielten genaue Bedingungen für die Realisierung eines katalytischen Zyklus. Im Folgenden werden die Ergebnisse zu den genannten Teilprojekten im Einzelnen vorgestellt und diskutiert.
