Materials World Network: Computer-based discovery of novel low-energy structures in intermetallic compounds

• Antragsteller: Professor Dr. Stefan Müller (†)
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2003 bis 2012
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5403010

• Erstellungsjahr: 2013

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Die Kombination von Dichtefunktionaltheorie, Clusterentwicklung und Monte-Carlo-Methoden wird seit einigen Jahren erfolgreich zur Modellierung von Metalllegierungen eingesetzt. Dieses Vorgehen eröffnet im Vergleich zu reinen auf Quantenmechanik beruhenden Untersuchungen den Zugang zu riesigen Konfigurationsräume und zu - im Sinne der Quantenmechanik - großen Systemen im Bereich mehrerer Millionen Atome. Allerdings beschränkten sich bislang die meisten Untersuchungen auf binäre Systeme mit kubischen Gittersystemen (auf fcc- bzw. bcc-basierende Systeme). Im Rahmen dieses Projektes gelangen massive Erweiterungen, welche den Zugang zu komplexeren Systemen und Systemgrößen bis zu etwa einer Milliarde Atome gestatten. Dies umfasst... • ... den Einsatz genetischer Algorithmen fur die effektive Konstruktion eines Clusterentwicklungshamiltonians. • ... die Entwicklung eines speziellen parallelen Monte-Carlo-Codes, der durch seine Effektivität die Simulation von Systemen mit über einer Milliarde Atome zulässt. • ... die Entwicklung eines rein auf Symmetrie bzw. Basisvektoren und Basisatomen beruhenden neuen Inputteils für die Clusterentwicklung, der ihren Einsatz für beliebige Gittertypen zulässt. Die Erweiterungen wurden dabei schrittweise auf verschiedenste Systeme angewendet. Als eines der wichtigsten Beispiele sind hier die energetischen Hierarchien n-dimensionaler lang-periodischer Überstrukturen (nD-LPS mit 0 ≤ n ≤ 3) zu nennen. Im Ergebnis sind die bislang vorgeschlagenen Phasendiagramme der Edelmetall-Palladiumlegierungen Cu-Pd, Ag-Pd und Au-Pd im Hinblick auf ihre thermodynamischen Gleichgewichtsphasen zu revidieren: Nicht nur Cu-Pd, sondern auch Ag-Pd und Au-Pd besitzen auf der edelmetallreichen Seite null-, ein- und zweidimensionale langperiodische Überstrukturen als Grundzustände, oder mit den Grundzuständen quasientartete nD-LPS. Als gemeinsames Merkmal sind fast alle Grundzustände der edelmetallreichen Seite strukturell aus der bekannten L12 als Basisstruktur ableitbar, indem entweder eine Ordnung von Antistrukturatomen in der L12-Struktur bevorzugt, oder eine stapelfehlerbasierte Konfiguration energetisch begünstigt wird. Als weitere Anwendungsbeispiele sind metallische Ausscheidungen aus Co-Defektatomen in Co-Al, Lerrstellenverteilungen in Ni-Al oder die Besetzung von Zwischengitterplätzen durch H in Lanthanhydriden zu nennen. Im letzteren Fall konnte gezeigt werden, dass abhängig von der Besetzung der Zwischengitterplätze das System einmal als Metall und einmal als Isolator in Erscheinung tritt. Die oben erwähnten Erweiterungen haben das Anwendungsfeld der Clusterentwicklung bereits jetzt deutlich ausgedehnt. In Verbindung mit den in einem früheren DFG-Projekt erzielten Entwickungen für symmetrieerniedrigende Systeme, lassen sich obige “tools” auch für Grenz- und Oberflächenprobleme erfolgreich einsetzen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• “Ordering tendencies in the binary alloys of Rh, Pd, Ir, and Pt: Density functional calculations” Phys. Rev. B 74, 144206 (2006)
  B. Kolb, G.L.W. Hart, S. Müller, D.B. Botts
  
• “Prediction of unusual stable ordered structures of Au-Pd alloys via a first-principles cluster expansion” Phys. Rev. B 74, 035108 (2006)
  S. V. Barabash, V. Blum, S. Müller, A. Zunger
  
• ”Phase coexistence versus ordering into a single-phase: First-principles reinterpretation of the assessed phase diagram of Cu-Pd alloys” J. Phys.: Condens. Matter 19, 032201 (2007): Fast Track Communication
  S. Bärthlein, G.L.W. Hart, A. Zunger, and S. Müller
  
• “Stability and instability of long-period superlattices in binary alloys” Acta Mater. 57, 1660 (2009)
  S. Bärthlein, E. Winning, G.L.W. Hart, and S. Müller
  
• “UNCLE: a code for constructing cluster expansions for arbitrary lattices with minimal user input”, Modelling Simul. Mater. Sci. Eng. 17, 05503 (2009)
  D. Lerch, O. Wieckhorst, G.L.W. Hart, R. Forcade, and S. Müller
  
• “Large-scale lattice gas Monte-Carlo simulations for the generalized Ising model” 2011 IEEE International Parallel and Distributed Processing Symposium, pp.1234- 1241, 2011
  T.C. Kerscher, Q.O. Snell, S. Muller, G.L.W. Hart
  
• “First-principles study of hydrogen ordering in lanthanum hydride and its effect on the metalinsulator transition” Phys. Rev. B 86, 014107 (2012)
  T.C. Kerscher, G. Schollhammer, P. Herzig, W. Wolf, R. Podloucky, and S. Müller
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevB.86.014107)
• “No miscibility gap in Pt-Rh binary alloys: A first-principles study” Acta Mater. 60, 1093 (2012)
  S.B. Maisel, T.C. Kerscher, and S. Müller
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.actamat.2011.10.020)