Erzeugung von B,C,N-Verbindungen durch Laserverdampfung - Matrixisolationspektroskopie von massenselektierten BiCjNk-Clustern

• Applicant: Professor Dr. Vladimir E. Bondybey
• Subject Area: Physical Chemistry of Molecules, Liquids and Interfaces, Biophysical Chemistry
• Term: from 1997 to 2009
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5388295

In diesem Fortsetzungsantrag möchten wir als Erste die Kombination einer Laserverdampfungs-Ionenquelle mit dem massenselektiven Deponieren für die Matrixisolations-Spektroskopie realisieren. Die Laserverdampfungstechnik, die Bondybey und Smalley unabhängig voneinander entdeckten und die die Laserablation mit Überschallexpansions-Kühlverfahren kombiniert, was zur Erzeugung von Clustern sogar aus äußerst feuerfesten Materialien führt, drosselte das Wachstum der Clusterwissenschaft und führte schließlich zur Entdeckung von ganz neuartigen Formen der Materie, wie z.B. C60 oder "Buckminsterfullerene". Wir planen die Anwendung dieses Verfahrens in Kombination mit unserem massenselektiven Deponieren in Edelgasmatrizen, um kleine, neuartige organische und anorganische Spezies zu bilden, die mit anderen Methoden nicht erzeugt werden können. Dabei beabsichtigen wir beispielsweise die Herstellung und Untersuchung von Tetrahydran, der letzte der noch zu synthetisierenden sogenannten "platonischen Kohlenwasserstoffe", sowie CCNN, Diazodicarbon, das letzte kinetisch stabile Isomer von Cyanogen. Ein laserinduziertes Plasma kann als effiziente, universelle Ionenquelle benutzt werden, nicht nur für geclusterte Stoffe, wie z.B. BxCyNz und Übergangsmetallcluster, deren Spektroskopie ein weitgehend offenes Feld darstellt, sondern, wie wir und mehrere andere gezeigt haben, auch für organische Spezies, die für die Astrophysik interessant sind, so z.B. HC2nH und C2nN2, da das Trägergas - meist Helium - in einem sogenannten reaktiven Laserverdampfungsexperiment mit jeder beliebigen flüchtigen Substanz dotiert werden kann. Die inerte Matrixumgebung ermöglicht uns einen weiteren Freiheitsgrad. Es besteht nicht nur die Möglichkeit, die Spektroskopie transienter Spezies in Ruhe und über eine weite spektroskopische Breite durchzuführen, wir können auch Dotiersubstanzen hinzufügen und sie dann durch Tempern mit massenselektierten Spezies reagieren lassen, wir können die Elektronen in flachen Fallen aktivieren (mobilisieren), um eingeschlossene Spezies zu neutralisieren oder photolysieren, um Umgruppierungen oder Reaktionen zu bewirken. In der Aufbau- und Testphase der Laserverdampfungs-Ionenquelle können die Experimente an den Fourier-Transform-Infrarot-Spektren der für die Astrophysik bedeutungsvollen Ionen fortgesetzt werden, wie z.B. Cyanomethan und Cyanoethylen sowie deren Fragmente, unter Anwendung unserer Elektronenstoß-Ionenquelle in Verbindung mit dem massenselektiven Deponieren. Stickstoffcluster-Spezies oder Polystickstoff-Verbindungen, die als Energiestoffe mit hoher Dichte von großem Interesse sind, sollen ebenfalls aufgespürt werden, und zwar durch den Beschuss einer Stickstoffmatrix mit massenselektiertem N2+, N3+ und N4+, die, wie wir gezeigt haben, in unserer kontinuierlichen Mikrowellenentladungs-Quelle erzeugt werden können.

• DFG Programme: Research Grants
• Participating Person: Dr. Alice M. Smith-Gicklhorn