Optische Phasenrelaxation von Oberflächenzuständen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Der Einsatz der zeitaufgelösten Laserspektroskopie in der Oberflächenphysik hat entscheidend zum Verständnis der Dynamik von Elektronentransferprozessen an Oberflächen und Grenzflächen beigetragen. Allerdings wurden bisher die Möglichkeiten der kohärenten Spektroskopie dafür kaum ausgenutzt, obwohl gerade das Studium der Phasenrelaxation kohärenter optischer Anregungen besonders detaillierte Informationen über die elementarsten und schnellsten elektronischen Streuprozesse liefern kann, wie viele entsprechende Experimente in der Halbleiterphysik gezeigt haben. Im Rahmen dieses Projekts wurden die zwei erfolgreichsten Laserspektroskopien an Oberflächen, die Second-Harmonic Generation (SHG) und die Zweiphotonenphotoemission (2PPE) derart erweitert, dass damit das kohärente Regime zugänglich wird. Die SHG wurde dazu mit einer transienten Gittertechnik kombiniert. Der so entstehende Fünfwellenmischprozess (5WM) erlaubt es ähnlich wie das im Volumen bewährte Vierwellenmischen (englisch four-wave mixing, FWM) phasenzerstörende elastische Streuprozesse und inelastische Streuprozesse, die mit einem Zerfall der Population einhergehen, getrennt zu untersuchen. Im Unterschied zum Vierwellenmi sehen ist das Fünfwellenmischen aber, wie die SHG, im Volumen zentrosymmetrischer Materialien aus Symmetriegründen verboten und liefert deshalb oberflächenspezifische Informationen. Mit dieser neu entwickelten Technik wurde die Dynamik elektronischer Anregungen der dangling bonds von Si( 111 )7 x 7 und Si(001)-c(4x2)-Oberflächen untersucht. In beiden Fällen wurde eine extrem schnelle Dephasierung der Anregung auf einer Zeitskala von 10 fs beobachtet. Die inkohärente Relaxation und die Umverteilung der Anregung in den Oberflächenbändern ist dagegen langsamer und dauert 100 fs bis zu einigen ps. Als rein optische Methode hat die 5WM großes Potential für das Studium der weitgehend unerforschten Elektronendynamik innerer Festkörpergrenzflächen und unsere künftigen Experimente werden sich auf Halbleiter/Isolator- und Halbleiter/Halbleiter-Grenzflächen konzentrieren. Bei der 2PPE wird normalerweise mit einem (Pump-)Photon ein unbesetzter Zustand bevölkert und mit einem zweiten (Probe-)Photon wird ein Elektron aus diesem Zustand emittiert. Im Rahmen dieses Projekts wurde demonstriert, dass man eine im Impulsraum asymmetrische Besetzung des Oberflächenbandes erzeugen kann, wenn man man für das Pumpen eine kohärente Überlagerung aus Ein- und Zweiphotonenprozessen verwendet. Auf diese Weise konnten auf rein optischen Wege ultrakurze elektrische Ströme erzeugt werden, deren Intensität und Richtung von der relativen Phasenlage der beiden anregenden Laserpulse abhängt. Mit der zeit- und winkelaufgelösten Photoemission konnte die ultraschnelle Dynamik solcher Stromimpulse auf einer Cu(100)-Oberfläche studiert werden. Es zeigt sich, dass bereits Adatome und Defekte mit einer Konzentration von 1 % einer Monolage innerhalb von 10 fs zu einer Umverteilung der Elektronen und damit zu einer Abnahme des Oberflächenstroms führen können.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Resonant interband scattering of image-potential states, Appl. Phys. B 73, 865 (2001)
W. Berthold, J. Güdde, P. Feulner, and U. Höfer
- Momentum-resolved lifetimes of image-potential states on Cu(100). Phys. Rev. Lett. 88,056805 (2002)
W. Berthold, U. Höfer, P. Feulner, E. V. Chulkov, V. M. Silkin, and P. M. Echenique
- Decay of electronic excitations at metal surfaces. Surf. Sci. Rep. 52, 219 (2004)
P. M. Echenique, R. Berndt, E. V. Chulkov, Th. Fauster, A. Goldmann und U. Höfer
- Five-wave-mixing spectroscopy of ultrafast electron dynamics at a Si(001) surface. Phys. Rev. Lett. 92, 127405(2004)
C. Voelkmann, M. Reichelt, T. Meier, S. W. Koch, and U. Höfer
- Influence of Ar, Kr, andXe layers on the energies and lifetimes of image-potential states on Cu(100). Appl. Phys. A 78, 131 (2004)
W. Berthold, U. Höfer und P. Feulner
- Laser-induced desorption of Ar from Cu(100) probed by two-photon photoemission spectroscopy of image-potential states. Surf. Sci. 548, L13 (2004)
W. Berthold, U. Höfer und P. Feulner
- Femtosecond time-resolved fivewave mixing at silicon surfaces. J. Phys: Condens. Matt. 17, S221 (2005)
T. Meier, M. Reichelt, S. W. Koch, and U. Höfer
- Momentum-resolved dynamics ofAr/Cu(100) interface states probed by time-resolved two-photon photoemission. New Journal of Physics 7,103 (2005)
M. Rohleder, K. Duncker, W. Berthold, J. Güdde und U. Höfer
- Time-resolved two-color interferometric photoemission of image-potential states on Cu(100). Appl. Phys. A 85, 345 (2006)
J. Güdde, M. Rohleder, and U. Höfer
- Ultrafast carrier dynamics in Si(111)7x 7 dangling-bonds probed by time-resolved second-harmonic generation and two-photon photoemission. Phys. Rev. B 73, 245305 (2006)
M. Mauerer, I. L. Shumay, W. Berthold, and U. Höfer
- Quasi-elastic scattering of electrons in imagepotential states. Progr. Surf. Sci. 82, 224 (2007)
T. Fauster, M. Weinelt, and U. Höfer
- Time-resolved investigation of coherently controlled electric currents at a metal surface. Science 318, 1287(2007)
J. Güdde, M. Rohleder, T. Meier, S. W. Koch, and U. Höfer
