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Projekt
Styrolsynthese an Eisenoxid-Katalysatoren: Vom einkristallinen Modellsystem im Ultrahochvakuum zum Realkatalysator im technischen Reaktor
Antragsteller
Professor Dr. Götz Veser
Fachliche Zuordnung
Molekülchemie
Förderung
Förderung von 2000 bis 2003
Projektkennung
Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 5254142
Um die Funktionsweise eines Metalloxidkatalysators auf atomarer Ebene zu ermitteln soll am Beispiel der Dehydrierung von Ethylbenzol zu Styrol an Eisenoxidkatalysatoren ein Brückenschlag von oberflächenphysikalischen Untersuchungen auf einkristallinen Modellsystemen im Ultrahochvakuum (UHV) zu polykristallinen Katalysatorproben im technischen Laborreaktor vollzogen werden. Ausgangspunkt des Vorhabens sind epitaktische Fe3O4-, a-Fe2O3- und KFexOy-Schichten mit gut charakterisierten atomaren Oberflächenstrukturen als Modellsysteme für den technischen Katalysator. Auf diesen Eisenoxidschichten soll die Kinetik der wichtigsten katalytischen Elementarschritte mit oberflächenspektroskopischen Methoden im UHV quantitativ ermittelt werden. In einem Einkristall-Flußreaktor werden an den gleichen Proben kinetische Umsatzmessungen bei hohen Gasdrücken durchgeführt. Aus den experimentellen Beobachtungen wird ein elementarkinetischer Reaktionsmechanismus postuliert und für diesen Mechanismus die Umsatzmessungen mit mikrokinetischen Reaktormodellen unter Verwendung der experimentell ermittelten kinetischen Parameter simuliert. Durch eine erfolgreiche Simulation mit diesen Parametern kann das "pressure gap" auf den Modellkatalysatorschichten überbrückt, der angenommene Reaktionsmechanismus bestätigt und somit gezeigt werden, daß sich die oberflächenchemischen Eigenschaften der Schichten über das "pressure gap" hinweg nicht ändern. In einem weiteren Schritt soll das "material gap" zu polykristallinen Katalysatorproben überbrückt werden. Hierfür sollen gut charakterisierte polykristalline Eisenoxid-Katalysatorproben hergestellt und für kinetische Umsatzmessungen verwendet werden. Diese Messungen sollen mit dem für die einkristallinen Modellsysteme entwickelten Reaktionsmodell simuliert werden. Zur Verifizierung der Elementarkinetik an diesen Katalysatorsystemen soll das Simulationsmodell um detaillierte Stofftransportansätze im Katalysatorkorn erweitert und in makroskopische Reaktormodelle integriert werden. Damit soll geklärt werden, ob sich die auf den einkristallinen Schichten vorliegenden Elementarschritte bzw. deren Kinetik über das "material gap" hinweg verändern. Durch die oberflächenspektroskopische Charakterisierung der Modellkatalysatorschichten wie auch der Pulverkatalysatoren nach den Reaktorexperimenten sollen schließlich Informationen zum aktiven Zustand des Katalysators sowie zum Mechanismus der Desaktivierung gewonnen und modellmäßig verifiziert werden. Dieses Vorhaben soll zum Verständnis der katalytischen Funktion des Styrolkatalysators unter realen Bedingungen führen. Die Zusammenhänge zwischen den geometrischen und elektronischen Strukturen der Katalysatoroberfläche und den katalytischen Eigenschaften des Katalysators sollen ermittelt werden, und die Wirkungsweise von Promotorzusätzen wie Kalium soll, auf einer fundamentalen Ebene verstanden werden. Es soll geklärt werden, inwieweit diese Erkenntnisse und die Kenntnis der Elementarkinetiken für die Entwicklung neuer und optimierter Reaktorkonzepte verwendet werden können.
DFG-Verfahren
Schwerpunktprogramme
