Time-resolved electron dynamics and electron transfer reactions at the adsorbate/metal interface

• Applicant: Professor Dr. Martin Wolf
• Subject Area: Experimental Condensed Matter Physics
• Term: from 2000 to 2006
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 5252026

An Metalloberflächen können optisch angeregte bzw. im Rastertunnelmikroskop (STM) erzeugte heiße Elektronen über Besetzung elektronischer Zustände adsorbierter Moleküle Reaktionen (wie z.B. Desorption oder Dissoziation) auslösen. Die Dynamik dieser Prozesse ist durch die Konkurrenz zwischen ultraschneller Relaxation der Elektronen und der Kernbewegung des Adsorbats bestimmt. Zielstellung dieses Forschungsvorhabens ist es daher, einen systematischen Zusammenhang zwischen der Elektronendynamik an Adsorbat/Metallgrenzflächen nach Femtosekunden-Laseranregung und der Effizienz der dadurch induzierten OberflächenReaktionen zu erarbeiten. Als Modellsysteme werden Moleküle mit unterschiedlicher positiver Elektronenaffinität (wie NO, halogeniertes Benzol bzw. Benzochinone) adsorbiert auf epitaktisch gewachsenen dünnen Edelmetallfilmen [Ag/Si(111)] sowie an Volumenproben untersucht. Mittels zeitaufgelöster Zwei-PhotonenPhotoemission soll an den gleichen Adsorbat-Substrat-Systemen die Dynamik der Energierelaxation und Thermalisierung heißer Elektronen im Metallfilm sowie die Lebensdauern elektronischer Adsorbatresonanzen zeitaufgelöst analysiert und mit der Ausbeute photochemischer bzw. STM-induzierter Reaktionen korreliert werden. Dabei erlaubt die Variation der Schichtdicke des Metallfilms sowohl den mit dem Elektronentransfer zum Adsorbat konkurrierenden Elektronentransport ins Volumen zu kontrollieren, als auch für Filmdicken im Bereich weniger Monolagen den Einfluß von Quantisierungseffekten auf die Elektronendynamik zu untersuchen. Für ein tiefergehendes Verständnis der Dynamik des Ladungstransfers zwischen Metall und Adsorbat soll durch systematische Variation der Elektronenaffinität von Adsorbatmolekülen die Lebensdauer elektronischer Resonanzen in Abhängigkeit von deren Bindungsenergie untersucht werden.

• DFG Programme: Priority Programmes
• Subproject of: SPP 1093: Dynamics of Electron Transfer Processes at Interfaces
• Participating Person: Professor Dr. Uwe Bovensiepen