Ab-initio-Beschreibung Breitbandpuls-induzierter optischer Nichtlinearitäten (INPULS)

• Antragstellerin: Professorin Dr. Caterina Cocchi
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 524452181

Die theoretische Beschreibung von Optical Limiting (OL) in Molekülen steckt noch in den Kinderschuhen, trotz der aktuellen Popularität von Ab-initio-Methoden für die Charakterisierung der spektroskopischen Eigenschaften dieser Systeme. Etablierte, auf parametrisierten Hamilton-Operatoren basierende Methoden haben sich als sehr effektiv erwiesen, um experimentelle Trends zu reproduzieren. Ihre Abhängigkeit von empirischen Parametern schränkt jedoch ihre Anwendbarkeit auf unbekannte Moleküle drastisch ein. Die erste Entwicklung eines Ab-initio-Schemas für OL auf der Grundlage der zeitabhängigen Dichtefunktionaltheorie in Echtzeit (RT-TDDFT), die von der Antragstellerin und ihren Mitarbeiter:innen im Jahren 2014 vorgeschlagen wurde, hat einen günstigen Weg für eine nicht-störungstheoretische, parameterfreie Beschreibung dieses Phänomens angeboten. Die Vielfalt und Komplexität der Mechanismen, die zu OL beitragen, erfordert jedoch eine spezielle Analyse und weitere theoretische und numerische Entwicklungen, die im Mittelpunkt dieses Projekts stehen. Unser Ziel ist es, eine effiziente und genaue Ab-initio-Methode auf der Basis von RT-TDDFT zu entwickeln, um OL und verwandte optische Nichtlinearitäten in organischen Molekülen zu beschreiben und zu interpretieren. Wir planen, unseren Ansatz zu erweitern, um (i) die grundlegenden Mechanismen von OL zu identifizieren; (ii) die Auswirkungen von Elektronen-Schwingungs-Wechselwirkung zu berücksichtigen; (iii) die elektrostatische Kopplung mit der Umgebung in die Methode einzubeziehen. Ein direkter Vergleich mit Experimenten, die von einem externen Projektpartner durchgeführt wurden, ist vorgesehen, um einen quantitativen Bezugspunkt für unsere Ergebnisse zu erhalten. Die Einbindung der entwickelten Methode in einen automatisierten Workflow wird ihre Verbreitung auch über die theoretische Gemeinschaft hinaus ermöglichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Italien
• Kooperationspartner: Dr. Carlo Andrea Rozzi