Simulation grenzflächennaher Strömungen mittels kontinuumsmechanischer und molekulardynamischer Techniken
Final Report Abstract
Grenzflächenprozesse, d.h. das Verhalten des Phasengrenzbereichs bei Auslenkung aus dem thermodynamischen Gleichgewichtszustand, sind von enormer Bedeutung in den Naturwissenschaften und in technischen Anwendungen. So finden z.B. in der Biologie an den Lipid-Doppelschichten, die die Zellen nach außen hin abgrenzen, nahezu alle lebensnotwendigen Stoffumwandlungsprozesse statt. Auch in chemischen Reaktionen kann die Phasengrenze an Phasengrenzen können dort vorherrschende bevorzugte Orientierungen der Eduktmoleküle die Bildung bestimmter Isomere begünstigen. Desweiteren involvieren zahlreiche Technische Anwendungen Wärme- und Stoffübertragung über eine Phasengrenze. Hierbei spielen die sogenannten Marangoni Effekte, die laminare oder turbulente Strömungen entlang der Phasengrenze antreiben, eine besondere Rolle. Die Effekte gehen einher mit örtlich veränderlichen Eigenschaften enflang der Phasengrenze. Je nach Art der Eigenschaft unterscheidet die Marangoni Effekten in thermokapillaren Effekt (veränderliche Grenzflächentemperatur), diffusokapillaren Effekt (veränderliche Grenzflächenzusammensetzung) und elektrokapillaren Effekt (veränderliches Grenzflächenpotential). Trotz der enormen Bedeutung der Grenzflächenprozesse ist ihr Verständnis bislang nur rudimentär. Ein Hauptgrund dafür ist die schlechte experimentelle Zugänglichkeit der Phasengrenze aufgrund ihrer geringen Dicke und Störempfindlichkeit. Dementsprechend ist man bei der Modellierung der Grenzflächenprozesse gezwungen, die bewährten Modelle der Irreversiblen Thermodynamik heuristisch von den Phasen auf die Phasengrenze zu erweitern. Eine andere Herangehensweise bietet die Methode der Molekulardynamischen (MD) Simulation, die das Verhalten der Materie viel grundlegender auf molekularer Ebene modelliert. Dadurch kann die MD Simulation die Grenzflächenprozesse insgesamt wiedergeben und nicht nur einzelne Phänomene. Aufgrund dieses Charakters, der einem "physikalischen Experiment" ähnelt, bezeichnet man die MD Simulation auch als "numerisches Experiment". Dennoch darf dabei nicht vergessen werden, dass auch das grundlegendere molekulare Modell auf vereinfachenden Annahmen basiert, die es zu minimieren gilt, um die Aussagekraft des "numerischen Experiments" zu steigern. Andererseits ermöglicht es die MD Simulation - geeignete Rechenkapazität vorausgesetzt - jegliche mikroskopisch definierbare Größe in der engen Phasengrenze störungsfrei zu "messen". Im Rahmen des Forschungsprojektes wenden wir diese Methode an zur Untersuchung der Prozesse an Flüssig-flüssig Phasengrenzen. Dazu erzeugten wir ein geeignetes Simulationssystem und simulierten es zunächst im thermodynamischen Gleichgewicht, d.h. in sogenaimten EMD Simulationen. Darin wurden lokale strukturelle und dynamische Observablen des Phasengrenzsystems bestimmt, wie z.B. Partialdichten, Normalspannungen, oder Selbstdiffusionskoeffizienten. Mit Hilfe dieser Observablen konnten weitere, die Grenzfläche charakterisierende Größen ermittelt werden, z.B. die Grenzflächendicke oder die Grenzflächenspannung. Durch systematische Variation der Teilchenwechselwirkungsparameter und Teilchenmassen im Phasengrenzsystem, analysierten wir deren Einfluss auf die Observablen und der daraus abgeleiteten Größen. Aufbauend auf den EMD Simulationen wurde das Phasengrenzsystem in einem nächsten Schritt außerhalb des thermodynamischen Gleichgewichts untersucht. So wurde gezeigt, dass Thermokapillare Konvektionen auch unter den starken Vereinfachungen der MD Simulation, wie z.B. der begrenzten Systemgröße, auftreten. Diese vielversprechenden Arbeiten sollen im Anschluß an das Forschungsprojekt weiter verfolgt werden.
Publications
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Molekulardynamische Untersuchungen einfacher Flüssig-flüssig Phasengrenzsysteme. Dissertation, Technische Universität Darmstadt, 2004
J.B. Buhn
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Structural and Dynamical Properties of Liquid-Liquid Interfaces: A Systematic Molecular Dynamics Study. Journal of Molecular Liquids, 125(2006)187-196
J.B. Buhn, P.A. Bopp, M.J. Hampe
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7th Liblice Conference on the Statistical Mechanics of Liquids (Tschechien), 11.-16.06.2007
H.A. Maier, P.A. Bopp, M.J. Hampe
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A New Step in Solution Chemistry in Yokohama (Japan), 20.11.2007
H.A. Maier, P.A. Bopp, M.J. Hampe
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Fachtagung AEM 2007 in Asselheim (Deutschland), 21.-23.03.2007
H.A. Maier, P.A. Bopp, M.J. Hampe
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Joint Conference of the Japan Molecular Liquids Group and the European Molecular Liquids Group Meeting in Fukuoka (Japan), 21.-25.11.2007
H.A. Maier, P.A. Bopp, M.J. Hampe
