Atomares Verständnis der Stickstoffoxidationsreaktion auf Pd-basierten Elektroden: Kombination von Dichtefunktionaltheorie und Deskriptor-basierten Analysen (TP 11)

• Antragsteller: Professor Dr. Kai Steffen Exner
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 413163866

In diesem Projekt untersuchen wir die elektrokatalytische Bildung von Nitrat aus Distickstoff mit theoretischen Methoden. Die Erforschung dieses elektrokatalytischen Prozesses ist motiviert durch die Tatsache, dass Nitrat industriell durch eine Kombination aus Dampfreformierung, dem Haber-Bosch-Prozess und dem Ostwald-Prozess hergestellt wird, was ein energetisch ungünstiges Szenario mit einem starken Kohlendioxid-Fußabdruck darstellt. Die Elektrochemie offenbart jedoch die aufregende Möglichkeit, eine alternative Möglichkeit zur Herstellung von Nitrat anzubieten, nämlich durch die direkte Oxidation von Distickstoff unter anodischen Polarisationsbedingungen. Unter Verwendung eines Hochdurchsatz-Screening-Ansatzes basierend auf elektronischen Strukturberechnungen in der Näherung der Dichtefunktionaltheorie (DFT) konzentrieren wir uns auf Pd-basierte Elektrodenmaterialien, um die Stickstoffoxidation auf atomarer Ebene zu untersuchen. Besondere Aufmerksamkeit wird dabei dem Selektivitätsproblem in Bezug auf die konkurrierende Sauerstoffentwicklungsreaktion unter experimentellen Reaktionsbedingungen geschenkt. Wir wenden einen Bindungsenergieansatz in Kombination mit internen Ansätzen an, um dieses Selektivitätsproblem auf atomarer Ebene zu verstehen. Dabei verfolgen wir das Ziel, Strategien abzuleiten, wie die Elektrolyse in Richtung der Bildung hochwertiger Stickstoff-basierter Chemikalien anstelle von gasförmigem Sauerstoff gesteuert werden kann. Wir arbeiten eng mit verschiedenen anderen Teilprojekten innerhalb der Forschungseinheit UNODE zusammen, um die Oxidation von Distickstoff durch Elektrolyse gemeinsam anzugehen und so Wissen zwischen Theorie und Experimenten hin und her zu transferieren.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 2982: UNODE - Ungewöhnliche Anodenreaktionen