Dichten, Strukturen und Brechungsindices von Karbonatgläsern bei hohen Drücken

• Antragsteller: Dr. Sergey Lobanov, Ph.D.; Professor Dr. Björn Winkler
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie ; Physik des Erdkörpers
• Förderung: Förderung seit 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 513317185

Karbonatschmelzen weisen unter den Druck-Temperatur-Bedingungen des obersten Erdmantels bemerkenswerte physikalische Eigenschaften auf. Insbesondere ihre geringe Dichte und Viskosität unterscheidet sie von Silikatschmelzen. Die Eigenschaften von Karbonatschmel-zen können sich jedoch aufgrund einer Änderung der Kohlenstoffkoordination durch Sauerstoff (CO3 → CO4), aufgrund der Bildung von Pyrocarbonat (C2O5)-Gruppen oder aufgrund der Poly-merisation der CO4-Gruppen unter Druck dramatisch verändern. Es gibt jedoch nur sehr wenige experimentelle Beweise für das Vorhandensein und die Rolle von vierfach-koordiniertem und/oder polymerisiertem Kohlenstoff in Karbonatschmelzen, was an den technischen Heraus-forderungen liegt, die mit der Untersuchung der Schmelzstruktur unter extremen Druck-Temperatur-Bedingungen verbunden sind. Hier schlagen wir vor, die Dichte von Karbonatgläsern sowie ihren Brechungsindex und seine Wellenlängenabhängigkeit bei hohen Drücken mit Hilfe eines von uns vor kurzem entwi-ckelten Aufbaus zu bestimmen. Wir wollen verstehen, ob die Änderungen der optischen Eigen-schaften von Karbonatgläsern auf druckbedingte Änderungen der Kohlenstoffkoordination durch Sauerstoff und/oder auf Änderungen der Polymerisation von CO3- und CO4-Gruppen zurückzu-führen sind. Konkret schlagen wir Untersuchungen an K2CO3-MgCO3-Gläsern (mit 40-60 Mol-% MgCO3) vor, da diese zu den wenigen Zusammensetzungen gehören, für die Gläser durch eine Abschreckung von Karbonatschmelzen erhalten werden können. Die Brechungsindizes und Dichten dieser Gläser bei hohem Druck werden mit denen von kristallinen Karbonaten im K2CO3-MgCO3-CO2-System mit Kohlenstoff in verschiedenen Bindungskonfigurationen verglichen. Die-ser Vergleich wird es uns erlauben, den Druckbereich des zu erwartenden Übergangs von drei-fach zu vierfach koordiniertem Kohlenstoff und einer Veränderung der Polymerisation von CO3- und CO4-Gruppen in den Karbonat-Gläsern einzugrenzen. Die lokalen atomaren Strukturen und die Polymerisation der kristallinen und amorphen Carbonate im K2CO3-MgCO3-CO2-System bei hohen Drücken werden mit Hilfe von Röntgenbeugung, Paarverteilungsfunktionsanalyse und Raman-Spektroskopie in Kombination mit DFT-Rechnungen charakterisiert. Außerdem werden wir die partiellen Molvolumina von K2O, MgO und CO2 in Karbonatglä-sern als Funktion des Drucks bestimmen. Diese Ergebnisse ermöglichen einen Vergleich mit den spärlichen Literaturdaten über das partielle Molvolumen von CO2 in Silikatschmelzen unter Be-dingungen des oberen Erdmantels. Die bisher vorliegenden und unsere neuen Daten werden die Grundlage für ein prädiktives Dichtemodell für Karbonat-Silikat-Schmelzen unter den Druck-Temperatur-Bedingungen des Mantels bilden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Mitverantwortliche: Dr. Lkhamsuren Bayarjargal; Dr. Sergio Speziale