Verständnis und Verbesserung der Reaktivität von biomimetischen Modellen für mononukleare Nicht-Häm-Eisen-Enzymen

• Antragsteller: Professor Dr. Christian Limberg
• Fachliche Zuordnung: Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 445916766

In den letzten Jahren ist es uns gelungen, biomimetische Tris(pyrazolyl)borat-basierte strukturelle und funktionelle Modelle für O2-aktivierende Nicht-Häm-Eisenenzyme wie die Cystein Dioxygenase (CDO), die 2-Aminoethanethiol Dioxygenase (ADO) und die 1-Aminocyclopropan-1-carbonsäure Oxidase (ACCO) zu entwickeln. Aufgrund der Komplexität der über viele Schritte verlaufenden Substrat-Transformationen konnten jedoch bislang mechanistische Informationen nur indirekt ermittelt werden, und das Abfangen sowie die Identifizierung von Intermediaten blieb schwierig. Zentrales Ziel dieses Projektes ist es, mit Hilfe von naturgetreuen Modell-Komplexen, synthetisiert ausgehend von sorgfältig ausgewählten und konzipierten Liganden, zum Verständnis der komplizierten Mechanismen beizutragen, über die solche mononuklearen Nicht-Häm-Eisenenzyme ihre Aminosäure-Substrate bzw. das Cystein-verwandte Aminoethanethiol umsetzen. Ein besonderer Schwerpunkt wird auf der Identifizierung von kurzlebigen Spezies liegen, die Aufschluss über die den Enzymen inhärenten Reaktionsprinzipien geben können. Dies legt dann die Basis für die Entwicklung von synthetischen O2-aktivierenden Eisen-Katalysatoren und die Kooperationen innerhalb des FOR-Teams werden der Schlüssel sein.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 5215: Bioinspirierte Oxidationskatalyse mit Eisenkomplexen