Quantifizierung der Anzahl an Farbstoffen und der Kinetik der Exzitondiffusion in Nanopartikeln durch pikosekundengenaue Analyse der Photonenstatistik

• Antragsteller: Professor Dr. Philip Tinnefeld; Privatdozent Dr. Jan Vogelsang
• Fachliche Zuordnung: Experimentelle Physik der kondensierten Materie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen ; Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 470075523

Die Teilchennatur des Lichts wird am deutlichsten durch die Untersuchung der Fluoreszenz einzelner Quantensysteme wie Farbstoffmoleküle oder Quantenpunkte. Ein Farbstoffmolekül kann beispielsweise nicht mehr als ein einzelnes Photon in einem Anregungszyklus emittieren. Hierdurch entsteht Photonenantibunching in der Photonenstatistik. In Partikeln bestehend aus mehreren Farbstoffzentren, wie Lichtsammelkomplexen und konjugierten Polymeren, beinhaltet die Photonenstatistik wichtige Informationen bezüglich des Energietransfers und nachfolgender Exzitonenvernichtungsprozesse. Diese Informationen sind jedoch ohne weitere Kenntnis der Partikel, z.B. der Größe oder Anzahl der Farbstoffe, nicht zu interpretieren. Die Energieübertragung ist allerdings ein zeitabhängiger Prozess, und daher müssen Signaturen des Energietransfers im Photonenstrom verborgen sein. Wir schlagen vor, eine picosekunden genaue Analyse der Photonenstatistik (engl. picosecond time-resolved photon antibunching, psTRAB) anzuwenden und weiterzuentwickeln, um solche Signaturen zu entschlüsseln. Diese neue Methode soll an genau definierten DNA-Origami-Strukturen, die Farbstoffmoleküle in genau definierten Anordnungen und Orientierungen tragen, demonstriert werden, indem Energieübertragungs- und Annihilationsprozesse zwischen mehreren Farbstoffen tatsächlich gemessen werden können. In einem zweiten Schritt werden wir diese neue Technik auf verschiedene schlecht definierte Nanopartikel mit mehreren Farbstoffzentren anwenden, wie einzelne konjugierte Polymerketten und mesoskopisch konjugierte Polymeraggregate mit unterschiedlichem elektronischem Aggregationsverhalten, z.B. Aggregation vom H- und J-Typ. Mehrparameter-Korrelationen mit anderen Messgrößen werden zusätzlich herangezogen, um die Art und Effizienz der Energieübertragung in dieser wichtigen Materialklasse zu entschlüsseln. Schließlich wollen wir uns der interessanten Klasse der Einzelschicht-Übergangsmetalldichalkogenide (TMDCs) widmen und die Möglichkeit untersuchen, psTRAB zur Untersuchung der Exzitonen-Exzitonen-Vernichtung in 2D-Materialien zu verwenden. Einzelmolekülspektroskopie bzw. Einzelteilchenspektroskopie ist die naheliegende Technik, da sowohl statische als auch dynamische Heterogenität aufgelöst werden muss.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen