Fernzugriff auf elektrische Leitfähigkeit in ionenleitenden Festkörpern mittels Ladungsträger-Anlagerung aus einem fs-Laser-Plasma

• Antragsteller: Professor Dr. Karl-Michael Weitzel
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung seit 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 453987658

Die elektrische Leitfähigkeit fester ionenleitender Materialien soll mit Hilfe der „Ladungs-Anlagerungs-induzierter Transport“ (CAIT) Technik basierend auf Ladungsträgern aus einer fs-Laser-Plasmaquelle untersucht werden. Das zugrundeliegende Meßkonzept wurde in einer Vorarbeit demonstriert und soll im Rahmen dieses Projektes etabliert, weiterentwickelt und auf neue wissenschaftliche Fragen angewendet werden. Mit Hilfe der fs-Laserionisation kann eine Vielzahl von Ladungsträgern, z.B. Sauerstoff-Anionen oder -Kationen, Protonen, Elektronen, Edelgas-Kationen etc. in einem entsprechenden Medium bei einstellbarem Druck und Temperatur unter Bedingungen erzeugt werden, die ein Plasma konstituieren. Die Anlagerung von polaritäts-selektierten Ladungsträgern aus diesem Plasma an eine Probe führt zur Erzeugung von wohl-definierten Gradienten des elektrochemischen Potentials, die Ladungsträgertransport in der Probe auslöst. Die entsprechenden Transportkoeffizienten können entweder über Strom-Spannungs-Messung oder über die Analyse von entstehenden Konzentrationstiefenprofilen quantifiziert werden. Das Alleinstellungsmerkmal des hier verfolgten Ansatzes liegt darin, dass Ladungsträger verschiedenster Art unter kontrollierten, chemisch sanften Bedingungen einer Probe zugeführt werden und den eigentlichen elektro-diffusiven Transportprozess erst auslösen. Im Gegensatz zu den meisten gängigen Ansätzen ist die Materialprobe hier nur in Kontakt mit einer einzigen Metall-Elektrode, an der auch der Strom gemessen wird. Das Plasma selber stellt eine virtuelle Elektrode mit wohl definiertem elektrochemischen Potenzial dar. Blockierende Zonen können in diesem Ansatz explizit vermieden werden. Der Ansatz konstituiert einen Fernzugriff auf elektrische Leitfähigkeit unter echten DC-Bedingungen, wie sie für jede Batterie oder Brennstoffzelle relevant ist. Unmittelbares Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung einer Meßvorschrift, die absolute DC-Leitfähigkeiten ohne separates Kalibrierungsexperiment zugänglich machen. Insgesamt werden Studien über einen Druckbereich von mbar bis einigen bar durchgeführt, mit einem Schwerpunkt auf Normaldruckbedingungen. Die Temperatur der Probe und perspektivisch auch die Feuchtigkeit (Wasserdampfgehalt) werden kontrolliert variiert. Das hier diskutierte Meßverfahren wird am Beispiel eines wichtigen Lithium-Ionenleiters, Lithium-Aluminium-Germanium-Phosphat (LAGP) verfeinert und anschließend auf ein typisches Material in Hochtemperatur-Brennstoffzellen, Yttrium-stabilisiertes-Zirkon-Oxid (YSZ) angewendet. Der Erkenntnisgewinn, der von diesen Studien erwartet werden kann, liegt in der eindeutigen Identifizierung der nativen Ladungsträger sowie in element-spezifischen Transportkoeffizienten, insbesondere auch partiellen Transportkoeffizienten von Sauerstoff-Ionen, Lithium-Ionen und Protonen in ionenleitenden Festkörpern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen