Modellierung ferroelektrischer LiNb_(1-x)Ta_xO_3 Mischkristalle und ihrer Defektstruktur

• Antragsteller: Professor Dr. Simone Sanna
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien ; Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 426703838

Der vorliegende Antrag beschreibt ein Teilprojekt der Forschungsgruppe Periodische niedrig-dimensionale Defektstrukturen in polaren Oxiden, die sich der Korrelation von Defektstruktur, Elektronen- und Ionentransport sowie elektromechanischen Eigenschaften anhand des Modellsystems Lithiumniobat-Lithiumtantalat (LiNb_(1-x)Ta_xO_3) widmet. Dieses Teilprojekt macht sich die theoretische Beschreibung von LiNb_(1-x)Ta_xO_3 Mischkristallen über den gesamten Zusammensetzungsbereich zur Aufgabe. Die makroskopischen Materialeigenschaften werden anhand der mikroskopischen Struktur ab initio bestimmt. Dabei kombinieren wir die langjährige Erfahrung in der Modellierung von Ferroelektrika mit der Expertise im Bereich der atomistischen Rechnungen. Während LiNbO_3 eines der meist untersuchten Ferroelektrika ist, ist unsere Kenntnis der LiNb_(1-x)Ta_xO_3 Mischkristalle sehr begrenzt. Insbesondere sind sie theoretisch kaum untersucht. Die mikroskopische Modellierung von Mischkristallen und die quantitative Bestimmung ihrer Eigenschaften ist in der Tat eine besondere Herausforderung für die Theoretische Materialwissenschaft. Zum einen lassen sich ungeordnete Systeme im Rahmen der periodischen Superzellenmethode nicht gut beschreiben. Zum anderen ist die Berechnung der Eigenschaften des angeregten Zustandes (z. B. die optische Antwort) aufgrund der Systemgröße besonders anspruchsvoll. Um diesem Anspruch gerecht zu werden, entwickeln und erweitern wir Rechenansätze für die ab initio Untersuchung von Mischkristallen und deren Defektstrukturen und wenden diese an das Modellsystem LiNb_(1-x)Ta_xO_3 an. Dabei bieten unsere atomistischen Modelle zwei entscheidende Vorteile. Zum einen lassen sich komplexe Vorgänge und Fragestellungen, die gleichzeitig von mehreren Parametern abhängen, auf die einzelnen Aspekte herunterbrechen. Zum anderen wird durch die methodische Vielfalt eine Vielzahl an direkt messbaren Größen sowie spektroskopischen Signaturen zugänglich, welche die Rückkopplung zu allen experimentellen Teilprojekten ermöglicht. Mit der Bestimmung von strukturellen und thermodynamischen Eigenschaften (Gitterparameter, Aktivierungsenergien und Diffusionskoeffizienten, Exzessenthalpien), optische lineare und nichtlineare Signaturen (Absorption-, Transmission, Raman- und Second-Harmonic-Spektren) wollen wir die Basis für ein grundlegendes Verständnis des untersuchten Materialsystems. Das gesteckte Ziel ist die Vorhersage von zusammensetzungsabhängigen Eigenschaften des LiNb_(1-x)Ta_xO_3 Grundzustands und dessen angeregten Zustandes. Das erlaubt in erster Linie den Einfluss von Struktur, Stöchiometrie und Doping auf die makroskopischen Eigenschaften zu verstehen und ermöglicht somit die Deutung der experimentellen Ergebnisse. Des Weiteren setzt uns diese Kenntnis in der Lage, Zusammensetzungen vorschlagen zu können, die zu Mischkristallen mit optimierten, maßgeschneiderten Eigenschaften führen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 5044: Periodische niedrigdimensionale Defektstrukturen in polaren Oxiden