Modellierung ferroelektrischer LiNb_(1-x)Ta_xO_3 Mischkristalle und ihrer Defektstruktur

• Antragsteller: Professor Dr. Simone Sanna
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien ; Computergestütztes Werkstoffdesign und Simulation von Werkstoffverhalten von atomistischer bis mikroskopischer Skala ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung seit 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 426703838

Der vorliegende Antrag beschreibt ein Teilprojekt zur Fortsetzung der Forschungsgruppe 5044 Periodische niedrigdimensionale Defektstrukturen in polaren Oxiden. Diese widmet sich der Korrelation von Defektstruktur, Elektronen- und Ionentransport sowie elektromechanischen Eigenschaften anhand des Modellsystems Lithiumniobat-Lithiumtantalat (LiNb1-xTaxO3, LNT). Im Teilprojekt TP8 werden der Grundzustand und der angeregte Zustand von LNT-Mischkristallen über den gesamten Zusammensetzungsbereich theoretisch beschrieben. Die makroskopischen Materialeigenschaften werden anhand der mikroskopischen Struktur im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie (DFT) und darauf basierenden Rechenansätze bestimmt. Dabei kombinieren wir die langjährige Erfahrung in der atomistischen Modellierung von Ferroelektrika mit den in der ersten Förderphase entwickelten Special Quasirandom Structures (SQS) für die Beschreibung ungeordneter Systeme im Rahmen der Superzellenmethode. Aufgrund der Vielfalt der verwendeten Methoden konnte in der ersten Förderphase eine Vielzahl an messbaren Größen und spektroskopischen Signaturen beschrieben und mit den Ergebnissen experimenteller Teilprojekte verglichen werden. Damit wurde die Basis für ein tiefgreifendes Verständnis des untersuchten Materialsystems gelegt. Obwohl unsere Untersuchungen maßgeblich zur Kenntnis von LNT beigetragen haben, ist eine vollständige theoretische Charakterisierung der Mischkristalle noch nicht vorhanden. Diese soll mit der Fortführung unserer Rechnungen in der zweiten Projektphase erreicht werden. So haben unsere Modelle außergewöhnliche und überraschende Aspekte der Mischkristalle ans Licht gebracht, die in der Projektfortsetzung vertieft werden müssen. Dazu zählen, u.a., die nichtlineare Abhängigkeit der elektronischen Bandlücke (und daher auch vieler optischen Eigenschaften) von der Zusammensetzung, sowie die Korrelation der temperaturabhängigen Besetzung der Sauerstoffoktaeder mit dem gemessenen Sprung in der Leitfähigkeit in der Nähe der Curie-Temperatur. Die atomistische Modellierung der ferroelektrischen Domänenwände und weiterer Grenzflächen soll fortgeführt und mit einem phänomenologischen Ansatz für die Bestimmung der Domänenform ergänzt werden. Die Dotierung der Mischkristalle soll weiter in den Fokus der Untersuchungen rücken. Zudem erweitern wir unsere Rechenansätze für die ab initio Untersuchung von LNT-Mischkristallen bei finiten Temperaturen. Ebenfalls erweitern wir die untersuchten Strukturen, um zugleich zu den Volumenmaterialien auch Dünnschichten einzuschließen. Das Ziel des Teilprojekts ist die Vorhersage von zusammensetzungsabhängigen LNT-Eigenschaften und deren Abgleich mit experimentellen Daten. Dies ermöglicht sowohl die Deutung der Messergebnisse, als auch die Quantifizierung des Einflusses von Struktur, Stöchiometrie und Doping auf die makroskopischen Kennzahlen. Abschließend ermöglicht es uns Zusammensetzungen vorzuschlagen, die zu optimierten, maßgeschneiderten Eigenschaften führen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 5044: Periodische niedrigdimensionale Defektstrukturen in polaren Oxiden