Fischer-Tropsch-Synthese an strukturierten Katalysatoren
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem Projekt wurde das Potenzial von wandbeschichteten, monolithischen Wabenkatalysatoren im Regime der Kolbenströmung für die Anwendung in der Fischer–Tropsch-Synthese untersucht. Im Rahmen des Projektes wurde eine Methode zur Herstellung von Co-Re/Al2O3-Katalysatoren entwickelt, die sich sowohl zur Herstellung von Pulverkatalysatoren für Suspensionsreaktoren als auch zur Beschichtung von monolithischen Wabenkörpern mit dünnen Katalysatorschichten eignet. Mit Hilfe von umfangreichen Charakterisierungsmessungen konnte nachgewiesen werden, dass die Katalysatoren mit unterschiedlichen Trägergeometrien sehr ähnliche texturelle und katalytische Eigenschaften aufweisen. Zur systematischen Untersuchung der verschiedenen Reaktorgeometrien wurde eine kontinuierlich betriebene Mehrzweckversuchsanlage zum Vergleich von Pulverkatalysatoren und Wabenkatalysatoren aufgebaut. Die Anlage ermöglichte erstmals die Untersuchung von monolithischen Wabenkatalysatoren bei Rückführung von Flüssigkeit im Kolbenströmungsregime. Vergleichend können im Versuchsaufbau ebenfalls Experimente mit Pulverkatalysatoren in einem Suspensionsrührkesselreaktor durchgeführt werden. Die Experimente mit Monolithkatalysatoren unterschiedlicher Schichtdicke bei Variation der Gas- und Flüssigkeitsgeschwindigkeiten zeigen, dass bei den gewählten Versuchsbedingungen im Kolbenströmungsregime ein signifikant verbesserter Gas-Flüssig-Stoffübergang erreicht werden kann. Mit den existierenden Korrelationen für Wabenkörper lassen sich die Ergebnisse gut abbilden. Vergleichende Messungen mit Pulverkatalysatoren im Suspensionsrührkesselreaktor zeigen jedoch, dass die intrinsischen Reaktionsgeschwindigkeiten der Wabenkörper nicht ganz erreicht werden. Die Bestimmung der Stofftransportkoeffizienten in Suspensionsrührkesselreaktoren ist jedoch mit großen Unsicherheiten behaftet und die existierenden Korrelationen bilden möglicherweise den äußeren Stofftransport für das Stoffsystem nicht korrekt ab. Aus den Ergebnissen kann bei Berücksichtigung der Unsicherheiten dennoch abgeleitet werden, dass die Geschwindigkeit des äußeren Stoffübergangs im Monolithreaktor um eine Größenordnung höher als der im Rührkessel liegt. Zum Vergleich von herkömmlichen Katalysatorgeometrien in Suspensions- und Festbettreaktoren mit Wabenkörpern wurden mathematische Modelle entwickelt. Durch Simulationsrechnungen konnte das Verbesserungspotenzial monolithischer Wabenkatalysatoren aufgezeigt werden. Im Vergleich zu einem Suspensionsblasensäulenreaktor wurde der Scaleup eines Monolithreaktors mit Flüssigkeitsrückführung im technischen Maßstab berechnet.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Fischer–Tropsch Synthesis in Novel Monolith Loop Reactors. 1. European Process Intensification Conference, Kopenhagen, Dänemark, 16.-21. September 2007
R. Güttel, U. Kunz, T. Turek
- Fischer–Tropsch-Synthese an Monolithreaktoren bei Rezirkulation der Flüssigkeit. ProcessNet-Jahrestagung, Aachen, 16.-18. Oktober 2007
R. Güttel, U. Kunz, T. Turek
- Fischer–Tropsch Synthese an strukturierten Katalysatoren – Untersuchungen mit verschiedenen Anordnungen. ProcessNet-Jahrestagung, Karlsruhe, 07.-09. Oktober 2008
R. Güttel, J. Knochen, U. Kunz, T. Turek, A. Baudry, G. Schaub
- FT-synthesis with structured catalysts – Investigation with various configurations. DGMK-Konferenz „Future Feedstocks for Fuels and Chemicals”, Berlin, 29. September – 01. Oktober 2008
R. Güttel, J. Knochen, U. Kunz, T. Turek, A. Baudry, G. Schaub
- Preparation and Catalytic Evaluation of Cobalt-Based Monolithic and Powder Catalysts for Fischer–Tropsch Synthesis. Ind. Eng. Chem. Res. 47 (2008) 6589-6597
R. Guettel, J. Knochen, U. Kunz, M. Kaßing, T. Turek
- Reactors for Fischer–Tropsch Synthesis. Chem. Eng. Technol. 31 (2008) 746-754
R. Guettel, U. Kunz, T. Turek
- Reaktoren für die Fischer–Tropsch-Synthese: Stand der Technik und neue Entwicklungen. Kölbel-Festkolloquium, Berlin, 18. September 2008
T. Turek
- Vergleich von (mikro)strukturierten Reaktorkonzepten für die Fischer–Tropsch-Synthese. Jahrestreffen Reaktionstechnik 2008, Würzburg, 18.-20. Mai 2008
J. Knochen, R. Güttel, U. Kunz, T. Turek
- Comparison of Different Reactor Types for Low Temperature Fischer–Tropsch Synthesis: A Simulation Study. Chem. Eng. Sci. 64 (2009) 955-964
R. Guettel, T. Turek
- Fischer–Tropsch synthesis over monolithic honeycomb catalysts in the Taylor flow regime. 3. International Conference on Structured Catalysts and Reactors, Ischia, Italien, 27.-30. September 2009
J. Knochen, R. Güttel, U. Kunz, T. Turek
- Monolith Loop Reactors for Fischer–Tropsch Synthesis. Dissertation, TU Clausthal, 2009
R. Güttel
- Fischer–Tropsch synthesis in monolithic honeycomb reactors. 8. European Congress of Chemical Engineering/ProcessNet-Jahrestagung, Berlin, 25.-29. September 2011
J. Knochen, R. Güttel, U. Kunz, T. Turek
