Entwicklung von DNP verstärkten Festkörper-NMR-Techniken zur Oberflächenanalytik funktionalisierter Cellulose basierender Materialien

• Antragsteller: Professor Dr. Torsten Gutmann
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung ; Analytische Chemie
• Förderung: Förderung von 2019 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 429632542

Auf Cellulose oder Papier basierende funktionalisierte Materialien besitzen ein enormes Anwendungspotential in der Mikrofluidik und der bio-medizinischen Sensorik. Ihr Design erfordert die detaillierte Kenntnis der Struktur und Oberflächenfunktionalisierung auf der nanoskaligen Ebene, für deren Charakterisierung geeignete Analysetechniken notwendig sind. Die Ziele des vorliegenden Projektvorschlages sind daher die Entwicklung von Techniken für die Untersuchung funktionalisierter Cellulose basierenden Materialien und deren Anwendung auf praxisrelevante Modellsysteme. Als Analysetechnik wird die hochauflösende Festkörper-NMR kombiniert mit signalverstärkender Dynamischer Kernspinpolarisation (DNP) eingesetzt. Dadurch wird die notwendige Sensitivität für die Untersuchung von Cellulose basierenden Systemen mit kleinen spezifischen Oberflächen bzw. kleinen Funktionalisierungsgraden erreicht. Die Methodenentwicklung wird in verschiedenen Schritten durchgeführt. Zunächst wird die Probenpräparation für 1D Multikernfestkörper DNP NMR Experimente (13C, 29Si, 15N) optimiert. Mit diesen Experimenten wird die chemische Modifikation von Cellulose mit Silica sowie die kovalente Anbindung von Linkermolekülen an Modellsystemen beleuchtet. Daneben wird die Empfindlichkeit der DNP Experimente bestimmt. Die beobachtete Signalverstärkung unterschiedlicher funktioneller Gruppen wird mit dem makroskopischen Benetzungsverhalten der Proben korreliert, um Informationen bezüglich der Struktur-Eigenschaftsbeziehungen zu erhalten. Zur Untersuchung der Wechselwirkung zwischen dem verwendeten Polarisationsagent und der Oberfläche/Oberflächenfunktionalisierung werden DNP verstärkte 2D Experimente wie z.B. 1H-X HETCOR (X=13C, 29Si, 15N) entwickelt. Sie werden zusammen mit den 1D Experimenten zur Erforschung der Ursachen für den kontrollierbaren Kapillarfluss auf der nanoskaligen Ebene in Silica und Polymer funktionalisierter Cellulose eingesetzt. Darüber hinaus dienen sie zur Untersuchung des Einflusses von Lösungsmitteln auf die Oberflächenmodifikation, insbesondere bei Biofunktionalisierungen.Um die komplexen Strukturen von Biofunktionalisierungen für spätere Anwendungen als biosensorisches Device oder als Biomimetikum zu adressieren, werden in einem weiteren Schritt DNP verstärkte 2D Heterokorrelationsexperimente (z.B. 13C-13C, 13C-15N) entwickelt, für welche in der Regel eine Isotopenmarkierung der biologischen Komponente vorgenommen wird. Diese Experimente liefern Informationen über die Konformation und Konfiguration der Funktionalisierung. Sie werden an Aminosäure bzw. Peptid funktionalisierter Cellulose durchgeführt.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen