Modellierung der Wechselwirkung zwischen lichtinduzierten Raumladungsfeldern und ferroelektrischen Domänen in polaren Materialien
Final Report Abstract
Im Rahmen des Projektes wurde ein auf dem Denvonshire-Ginzburg-Landau-Formalismus basierendes mathematisches Modell zur lokalen Änderung der Polarisation in ferroelektrischen Materialien weiterentwickelt, um den Einfluss von lichtinduzierten freien Ladungsträgern modellhaft erfassen zu können. Dies ist nötig, um die in Kristallen für nichtlinear-optische Anwendungen, etwa die holographische Datenspeicherung oder Frequenzkonversion, ablaufenden Polarisationsprozesse zu verstehen. Vor Beginn des Projektes war lediglich der Einfluss von schwach beweglichen Ladungsträgern bzw. Dotierionen modellhaft erfasst. Erst im Rahmen des Projektes wurde der Formalismus auf eine große Anzahl hoch beweglicher Ladungsträger ausgeweitet und lokal variierende Erzeugungs- und Vernichtungsraten in Betracht gezogen, die einer räumlich inhomogenen Beleuchtung entsprechen. Die erhaltenen Gleichungen wurden in MATLAB implementiert und zur Simulation eines eindimensionalen Modellsystems mit 180° -Domänenstruktur verwendet. Dabei zeigte sich in Übereinstimmung mit experimentellen Befunden, dass die Koerzitivfeldstärke einer homogen gepolten Probe unter homogener Beleuchtung sinkt. In einer inhomogen gepolten Probe werden die Bereiche, in denen geladene 180° - Domänenwände und damit hohe depolarisierende Felder auftreten, unter homogener Beleuchtung durch bewegliche Ladungsträger kompensiert. Die inhomogene Domänenstruktur wird so stabilisiert. Wird eine homogene Domänenstruktur einer inhomogenen Beleuchtung ausgesetzt, ändert sich das elektrische Potenzial und die lokale Polarisation an einzelnen Orten der Probe nur schwach. In keinem Fall wurde unter elektrischem Feld die Entstehung einer antiparallelen Domänenstruktur beobachtet, wie sie für den experimentell beobachteten Effekt des elektrischen Fixierens von Volumenphasenhologrammen vorgeschlagen worden ist. Auf der Basis dieses Modells ist die Entstehung periodisch gepolter Strukturen also nicht möglich. Das Anlegen eines elektrischen Feldes an eine inhomogen beleuchtete Probe führt zur Wanderung der Ladungsträger in die dunklen Bereiche. Das externe Feld wird so abgeschirmt, die Domänen zwischen den beleuchteten Bereichen schalten nicht mehr. Neben den numerischen Arbeiten zum Lichteinfluss auf das Schaltverhalten wurde auch eine analytische Beschreibung des experimentell beobachteten unterschiedlichen Bruchverhaltens von PZT-Piezokeramiken bei unterschiedlichen elektrischen Randbedingungen entwickelt. Die im Rahmen des Projektes erlernten Techniken und Fertigkeiten werden wie auch die erstellten Programme genutzt, um das Verständnis zu Prozessen des ferroelektrischen und ferroelastischen Domänenschaltens zu verbessern. Dies bezieht sich insbesondere auf die Modellierung von experimentellen Ergebnissen. Eine Erweiterung des Modells auf andere das Domänenschalten beeinflussende Größen, etwa eine von außen einwirkende mechanische Last, ist mathematisch ohne Schwierigkeiten möglich. Für eine physikalisch sinnvollere Beschreibung ist darüber hinaus eine Ausdehnung auf mehrdimensionale Systeme notwendig. Auch dies ist prinzipiell unproblematisch, scheiterte bisher aber an den Beschränkungen der zur Verfügung stehenden Rechenkapazität. Anwendungen sind im Bereich der nichtlinearen Optik vorstellbar, etwa bei der Herstellung periodischer Domänenstrukturen oder holographischer Gitter. Kritische Größen wie Lichtstärke oder Dotierkonzentration können im Modell sehr einfach variiert werden und können als Richtschnur für die Weiterentwicklung von Materialien oder Bauteilen dienen. Die Modellierungen zur Bruchmechanik spielen eine wichtige Rolle beim Verständnis der Ermüdung piezoelektrischer Vielschichtaktoren. Hier ist Rissfortschritt im Elektrodenbereich ein wichtiger Faktor für das Versagen von Bauteilen. Das Wissen darum, wie sich Risse durch gepolte oder ungepolte Materialien in Bereichen mit und ohne Elektroden ausbreiten, ist dabei unabdingbar.
