Entladungsregimes in dielektrische behinderten Entladungen für die Beschichtung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
In diesem gemeinsamen DFG-ANR Projekt mit der Arbeitsgruppe von N. Naude am LAPLACE in Toulouse erfolgen Studien an unterschiedlichen Aufbauten zur Erzeugung dielektrisch behinderter Entladungen (engl. DBD). Dieser Entladungstyp findet vielfältige Anwendung zur Plasmabehandlung von Gasen, Flüssigkeiten und Oberflächen, da er eine robuste und einfache Erzeugung eines nichtthermischen Plasmas bei höheren Drücken (typisch 1 atm) ermöglicht. Verantwortlich dafür ist, dass sich mindestens ein Dielektrikum (die „Barriere“) im Entladungsraum befindet. Dieses lädt sich durch das erzeugte Plasma auf, was zum Aufbau eines elektrischen Gegenfeldes führt, somit die Entladung nach kurzer Dauer wieder zum Erlöschen bringt und den Übergang in einen Funken oder gar ein thermisches Plasma verhindert. Das Projekt „ReDBirD“ hatte ein besseres Verständnis der Mechanismen die zur Ausbildung fundamental verschiedener Entladungsregime (mit unterschiedlichem räumlichen und zeitlichen Verhalten) führen zum Ziel. Die insgesamt fünf verschiedenen Aufbauten, die alle im Projekt, z.T. in Kooperation mit dem französischen Partner, erarbeitet wurden, arbeiten unterschiedliche Aspekte dieses Entladungstyps heraus. Das häufigste Entladungsregime ist der sog. filamentierte Modus, bei der der Entladungsraum von einer Vielzahl erratisch verteilter Einzelentladungen mit kurzer Brenndauer (einige zehn Nanosekunden) und kleinem Durchmesser (ca. 100 Mikrometer) durchsetzt wird. Die Oberfläche wird dadurch häufig nur sehr inhomogen mit Plasma bedeckt, was z.B. für Beschichtungsverfahren unerwünscht ist. Dem filamentierten Betrieb liegt der Mechanismus des Kanaldurchbruchs (engl. Streamer breakdown) zugrunde, was durch Experimente und Simulationen in speziellen Einzelentladungsanordnungen bestätigt werden konnte. Die Eigenschaften der Einzelentladungen werden durch die Gaszusammensetzung, die Parameter der angelegten Betriebsspannung sowie die Elektrodengeometrie bestimmt. Schwerpunkt der Arbeiten hier war die Rolle von N2O als Zumischung zum Stickstoff, was erstmalig systematisch sowohl in Einzel- als auch Parallelplatten-DBD-Anordnungen untersucht wurde. Aufgrund der hohen Elektronegativität wird bereits bei geringen Zumischungen von einigen hundert ppm der Übergang in einen Bereich realisiert, in dem die Elektronenrekombination durch Anlagerungsprozesse dominiert und die Filamenteigenschaften durch die daraus resultierenden negativen Ionen bestimmt sind. In Rahmen des Projektes konnte bestätigt werden, dass die auf dem Dielektrikum deponierten Oberflächenladungen nicht nur für die Selbstlöschung der Einzelentladung verantwortlich sind, sondern auch die Ausbildung eines nachfolgenden Ereignisses an der gleichen Position und bei gleicher Polarität beeinflussen. Dies betrifft sowohl die Ausbreitung des Streamers im Volumen als auch auf der Barrierenoberfläche. Für den Fall einer sinusbetriebenen Corona-Barrierenentladung (d.h. metallische Spitzenelektrode gegen Barriere) konnten Entladungsereignisse mit einer ungewöhnlich hohen Stromstärke bis 1 Ampere beobachtet werden. Das Auftreten dieser Ereignisse ist offensichtlich mit der Entladungsaktivität in der vorausgegangenen Halbwelle korreliert. Des Weiteren konnte auch gezeigt werden, dass der Betrieb einer DBD mit einer Wasserelektrode realisiert werden kann. Neben dem Dielektrikum auf der hochspannungsgetriebenen Elektrode nimmt hierbei auch das Wasser im Entladungsraum die Rolle der Barriere ein. Außerdem konnten hier erstmalig zusätzliche Oberflächenentladungen beobachtet werden, die von einem Wasserfilm auf dem Dielektrikum herrühren. Für ausgewählte Bedingungen wird ein uniformes oder diffuses DBD-Regime erhalten. Bei dem hier untersuchten Modus handelt es sich um die sog. Atmospheric Pressure Townsend Discharge (APTD), die z.B. in reinem Stickstoff bei sinusförmiger Hochspannung erzeugt wird. In diesem Projekt wurde die APTD erstmalig als Mikroentladung realisiert. Dies bestätigt, dass die Erzeugung einer diffusen DBD langsame bzw. indirekte Ionisationsprozesse benötigt, die eine Streamer-Bildung verhindern und den Betrieb der Entladung bei geringeren Einsatzspannungen ermöglicht. Im Falle des gepulsten Betriebs wird die Ladungsträger-Erzeugungsrate jedoch kurzzeitig so erhöht, dass der Kanaldurchbruch dominiert und sich somit wieder Filamente oder hybride Regime ausbilden. Es ist bekannt, dass metastabil angeregte Stickstoffmoleküle entscheidend zur indirekten Ionisation beitragen. Der Übergang in das filamentierte Regime durch geringfügige Zumischungen anderer Gase im ppm-Bereich wird in der Regel mit einer effizienten Löschung (engl. Quenching) dieser Spezies erklärt. Überraschenderweise muss im Falle von N2O als effizientem Quencher jedoch eine vergleichsweise hohe Menge (einige vol%) zugefügt werden bevor ein Übergang zum filamentierten Regime stattfindet. Diese Beobachtung motiviert eine tiefere Analyse der Rolle negativer Ionen, die z.B. durch sog. collisional Detachment einen weiteren indirekten Ionisationsmechanismus bereitstellen könnte. Dies wird Inhalt weiterführender Untersuchungen sein.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- “About the development and dynamics of microdischarges in toluene-containing air” Plasma Chemistry and Plasma Processing 39 (2019) 667-682
Brandenburg R, Jahanbakhsh S, Schiorlin M, Schmidt M
(Siehe online unter https://doi.org/10.1007/s11090-019-09971-y) - “Breakdown and plasma formation in reactive nonthermal plasmas at atmospheric pressure” Proc. XXXIV ICPIG & ICRP-10, July 14-19, 2019, Sapporo, Hokkaido, Japan
Brandenburg R, Höft H, Tyl C, Kettlitz M, Lin X, Dap S, Naudé N
- “Atmospheric Pressure Townsend Discharge (APTD): pre-ionization mechanisms?” ESCAMPIG XXV Booklet, Paris, France, 2020
Tyl C, Lin X, Dap S, Belinger A, Höft H, Kettlitz M, Brandenburg R, Naudé N
- “Experimental investigation of single microdischarges in a barrier corona arrangement with a cathodic metal pin” Plasma Sources Science and Technology 29 (2020) 015001
Jahanbakhsh S, Brüser V, Brandenburg R
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/1361-6595/ab52e9) - “Impact of N2O admixture on the characteristics of pulsed dielectric barrier discharges in N2 at atmospheric pressure” Journal Physics D: Applied Physics 53 (2020) 025203
Höft H, Kettlitz M, Becker MM, Brandenburg R
(Siehe online unter https://doi.org/10.1088/1361-6463/ab4944)