Molecule-based magnetocalorics

• Applicant: Professor Dr. Jürgen Schnack
• Subject Area: Theoretical Condensed Matter Physics
• Term: from 2016 to 2020
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 314331397

• Final Report Year: 2020

Final Report Abstract

Das Projekt beschäftig sich mit der Frage, ob und wie magnetische Moleküle als Kühlmittel im Temperaturbereich um 1 Kelvin eingesetzt werden könnten. Dazu wurden zwei Fragestellungen verfolgt: Kann man die Entropiedifferenz bei Veränderung des äußeren Magnetfeldes erhöhen, indem die Wechselwirkungen zwischen den magnetischen Ionen im Molekül möglichst optimal „designed“ werden? Dies geht in der Tat, z.B. durch sogenannte starke Frustration, d.h. Wechselwirkungen konkurieren in ihren Wirkungen. Dies führt zu hohen Entropien. Durch eine zufällige parallele Entwicklung bei unseren Kooperationspartnern um Professorin Annie Powell in der anorganischen Chemie in Karlsruhe konnten wir ein Molekül identifizieren, dass praktisch perfekt die von uns identifizierten Anforderungen erfüllt. Dies führte zu einer stark beachteten Publikation in einem Nature-Journal und mehreren Pressemitteilungen sowie Berichten in den sozialen Medien. Wir waren mit zwei DFG-Projekten an dieser Untersuchung beteiligt. Die zweite zentrale Frage, die wir untersucht haben, befasste sich damit, wie realistische Prozesse aussehen, die so ein molekularer „Kühlschrank“ bei Kelvintemperaturen durchläuft. Dazu haben wir die Nichtgleichgewichtsdynamik für unterschiedliche Prozessführungen (Carnot-, Otto-, Sterling-Prozess) studiert und zwei wesentliche Ergebnisse erhalten. Eine realistische Prozessführung, d.h. eine Maschine, die eine realistische Ablaufzeit eines Umlaufs besitzt, ist in der Regel nicht bei den gleichen Bedingungen optimal wie der ideale, unendlich langsam ablaufende Gleichgewichtsprozess. Hinzu kommt, dass zu hohe Umlauffrequenzen dazu führen, dass der Prozess gar nicht mehr ausführt, was er soll, d.h. der Kühlschrank heizt z.B. unter solchen Bedingungen.

Publications

• Structurally flexible and solution stable [Ln4 TM8 (OH)8 (L)8 (O2 CR)8 (MeOH)y ](ClO4 )4 : a playground for magnetic refrigeration, Inorg. Chem. 55 (2016) 10535-10546
  Thomas N. Hooper, Ross Inglis, Giulia Lorusso, Jakub Ujma, Perdita E. Barran, Dusan Uhrin, Jürgen Schnack, Stergios Piligkos, Marco Evangelisti, Euan K. Brechin
  (See online at https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.6b01730)
• Investigation of thermalization in giant-spin models by different Lindblad schemes, J. Magn. Magn. Mater. 437 (20
  Christian Beckmann, Jürgen Schnack
  (See online at https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2017.04.021)
• Magnetismus im Molekülmaßstab, Physik-Journal 4 (2017) 37
  Jürgen Schnack
  
• High spin cycles: topping the spin record for a single molecule verging on quantum criticality, npj Quantum Materials 3 (2018) 10
  Amer Baniodeh, Nicola Magnani, Yanhua Lan, Gernot Buth, Christopher E. Anson, Johannes Richter, Marco Affronte, Jürgen Schnack, Annie K. Powell
  (See online at https://doi.org/10.1038/s41535-018-0082-7)
• Magnetism of the N=42 kagome lattice antiferromagnet, Phys. Rev. B 98 (2018) 094423
  Jürgen Schnack, Jörg Schulenburg, Johannes Richter
  (See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.98.094423)
• An [FeIII ] molecular metal oxide, Angew. Chem. Int. Ed. 58 (2019) 16903-16906
  Alice E. Dearle, Daniel J. Cutler, Hector W. L. Fraser, Sergio Sanz, Edward Lee, Sourav Dey, Ismael F. Diaz-Ortega, Gary S. Nichol, Hiroyuki Nojiri, Marco Evangelisti, Gopalan Rajaraman, Jürgen Schnack, Leroy Cronin, Euan K. Brechin
  (See online at https://doi.org/10.1002/anie.201911003)
• Combined use of translational and spin-rotational invariance for spin systems, Phys. Rev. B 99 (2019) 134405
  Tjark Heitmann, Jürgen Schnack
  (See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.134405)
• Large magnetic molecules and what we learn from them, Contemporary Physics 60 (2019) 127-144
  Jürgen Schnack
  (See online at https://doi.org/10.1080/00107514.2019.1615716)
• Rotational magnetocaloric effect of anisotropic giant spin systems, J. Magn. Magn. Mater.482 (2019) 113
  C. Beckmann, J. Ehrens, Jürgen Schnack
  (See online at https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2019.02.064)
• Thermal density matrix renormalization group for highly frustrated quantum spin chains: a user perspective, J. Magn. Magn. Mater. 487 (2019) 165327
  Robin Heveling, Johannes Richter, Jürgen Schnack
  (See online at https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2019.165327)