Flexible Synthesis of Stable Gold Nanoparticle Clusters
Final Report Abstract
Das im Projektantrag formulierte Ziel einer flexiblen und zuverlässigen Syntheseroute für Core-Satellite-Cluster konnte trotz aller Anstrengungen und Fortschritte beim Verständnis der involvierten Schritte nicht erreicht werden. Um dennoch wie geplant die plasmonische Kopplung an definierten Strukturen studieren zu können, wurde als vielversprechendere Strategie die Selbstanordnung von AuNP intensiv studiert. Es gelang, Protokolle zu entwickeln, mit denen reproduzierbar AuNP- Überstrukturen hergestellt werden können, die ein bislang unerreichtes Maß an Ordnung und Domänengröße aufweisen. Solch präzise Strukturen sind hochinteressant für fundamentale Studien von Licht-Materie-Wechselwirkungen. Es konnte die einfache Anregung dunkler Plasmonenmoden an den AuNP-Strukturen experimentell demonstriert werden, deren Potential für die plasmonische Photokatalyse und extreme Licht-Materie-Wechselwirkungen. Diese Arbeiten tragen zur Forschung an plasmonischen Kristallen bei und zeigen deren Potential auf, das weit über analytische Anwendungen hinausgeht. Bezüglich der Selbstanordnung in Lösung wurde die Möglichkeit erforscht, diese durch hydrostatischen Druck zu erreichen, was einen völlig neuen und innovativen Weg darstellt. Die reversible Bildung definierter plasmonischer Kristalle in Lösung durch hydrostatischen Druck wurde entdeckt und das erste Mal beschrieben. Die entsprechenden Experimente sind zwar vergleichsweise aufwändig, eröffnen aber die Möglichkeit, plasmonische Kopplung und damit verbundene Effekte in Lösung mit präziser Kontrolle zu studieren. Das Forschungsprofil des Antragstellers wurde sichtbar um moderne SAXS-Methoden erweitert, die für die Charakterisierung von AuNP und AuNP- Überstrukturen von höchstem Wert sind. Außerdem wurde das Profil im Bereich der Plasmonik geschärft und erweitert mit Ultrakurzzeitspektroskopie-Studien zur Dynamik der Plasmonenrelaxation. Die gewonnenen Erkenntnisse und Ergebnisse bieten vielfältige Anknüpfungspunkte für weiterführenden Studien im Bereich der Synthese, Plasmonik und Anwendung definierter AuNP-Überstrukturen und es wurden produktive Kooperationen aufgebaut.
Publications
- Ligand Layer Engineering To Control Stability and Interfacial Properties of Nanoparticles. Langmuir 2016, 32, 7897–7907
Schulz, F.; Dahl, G. T.; Besztejan, S.; Schroer, M. A.; Lehmkühler, F.; Grübel, G.; Vossmeyer, T.; Lange, H.
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.6b01704) - Excitation-Dependence of Plasmon-Induced Hot Electrons in Gold Nanoparticles. J. Phys. Chem. Lett. 2017, 8, 4925–4929
Minutella, E.; Schulz, F.; Lange, H.
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.7b02043) - Size-Dependent Phase Transfer Functionalization of Gold Nanoparticles To Promote Well-Ordered Self-Assembly. Langmuir 2017, 33, 14437–14444
Schulz, F.; Tober, S.; Lange, H.
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.langmuir.7b03600) - Dark Interlayer Plasmons in Colloidal Gold Nanoparticle Bi- and Few-Layers. ACS Photonics 2018, 5, 3962–3969
Mueller, N. S.; Vieira, B. G. M.; Schulz, F.; Kusch, P.; Oddone, V.; Barros, E. B.; Lange, H.; Reich, S.
(See online at https://doi.org/10.1021/acsphotonics.8b00898) - Pressure-Stimulated Supercrystal Formation in Nanoparticle Suspensions. J. Phys. Chem. Lett. 2018, 9, 4720–4724
Schroer, M. A.; Lehmkühler, F.; Möller, J.; Lange, H.; Grübel, G.; Schulz, F.
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.8b02145) - Kinetics of pressure-induced nanocrystal superlattice formation. Phys. Chem. Chem. Phys. 2019, 21, 21349–21354
Lehmkühler, F.; Schroer, M. A.; Markmann, V.; Frenzel, L.; Möller, J.; Lange, H.; Grübel, G.; Schulz, F.
(See online at https://doi.org/10.1039/c9cp04658e)