Charakterisierung und kinetische Modellierung einer neuartigen konvergenten enzymatischen Kaskade zur Epsilon-Caprolacton Synthese durch Nutzung eines Doppelt-Intelligenten Cosubstrates mit in situ Polymerisierung

• Antragstellerin: Professorin Dr.-Ing. Selin Kara
• Fachliche Zuordnung: Bioverfahrenstechnik ; Technische Chemie
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 288779125

Die biokatalytische Synthese von Epsilon-Caprolacton (ECL) und dessen Polymeren/ Oligomeren ist auf Grund entscheidender Vorteile im Vergleich zum chemischen Ansatz in Bezug auf Ressourceneffizienz, Selektivität, Umwelt und Sicherheit von großem Interesse. Eine neuartige redox-neutrale konvergente Kaskade zur Synthese von ECL in einem bi-enzymatischen System wurde entwickelt, welches aus einer Alkohol-Dehydrogenase (ADH) und einer Baeyer-Villiger Monooxygenase (BVMO) besteht. Als eine der wichtigsten Einschränkungen wurde in Voruntersuchungen die Produkthemmung und Enzymdeaktivierung durch ECL identifiziert, wodurch dessen Entfernung aus dem Reaktionsmedium notwendig wird. Das Projekt zielt auf die Entwicklung eines rationalen Ansatzes zur hochproduktiven Synthese von ECL in einer konvergenten BVMO-ADH Kaskade gekoppelt mit einer wirksamen in situ Ringöffnungspolymerisation von ECL ab. Gleichzeitig werden Polymere/Oligomere synthetisiert, womit die Abfälle, die durch die Trennung- und Reinigungsschritte generiert werden, reduziert werden können. In diesem System werden die wichtigsten Reaktionsparameter, sowie die kinetischen und thermodynamischen Effekte, die die Produktivität bei der Synthese von ECL und dessen Oligomere/Polymere beeinflussen, systematisch beschrieben und quantitativ ausgewertet. Die Entwicklung eines zuverlässigen kinetischen Modells wird für die Etablierung der effektiven multienzymatischen Kaskadenreaktion benötigt. Der vorgeschlagene Reaktionsweg wurde noch nicht untersucht und stellt daher einen einzigartigen Ansatz dar, der ein erhebliches Potenzial für zukünftige Entwicklungsstudien besitzt. Dieses Forschungsvorhaben hat eine hocheffiziente und umweltfreundliche biokatalytische Synthese von ECL und dessen Polymere / Oligomere als Ziel, um die in dem aktuellen chemischen Ansatz beobachteten erheblichen Nachteile zu lindern.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Dänemark