Untersuchung und Nutzen des Zusammenwirkens von Oberflächen-Spezies in multifunktionellen festen Katalysatoren für Reaktionen von Kohlenhydraten

• Antragstellerin: Dr. Patricia Russo
• Fachliche Zuordnung: Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 286230645

Feste multifunktionelle Katalysatoren, besonders saure und basische, spielen eine entscheidende Rolle in der Entwicklung von nachhaltigen Syntheserouten für Feinchemikalien aus Kohlenhydrat-angereicherter Biomasse. Diese wird als viel versprechende alternative Ressource zum Einsatz von fossilen Rohstoffen angesehen. Das Zusammenwirken verschiedener Oberflächenspezies von multifunktionellen Materialien, vergleichbar mit der Situation in Enzymen, ist eine geeignete Strategie zur Synthese von verbesserten heterogenen Katalysatoren. Die in diesem Projekt geplanten Arbeiten befassen sich mit der Untersuchung des Zusammenspiels verschiedener Oberflächenspezies auf die Aktivität und Selektivität von multifunktionellen Katalysatoren bei der Umsetzung von Glukose zu 5-Hydroxymethylfurfural (HMF). HMF stellt ein wichtiges Zwischenprodukt für die Synthese von Polymeren, Feinchemikalien, Brennstoffen etc. dar und kann durch die Dehydratisierung von Glukose in sehr geringen Ausbeuten oder durch Isomerisierung von Glukose zu Fruktose mit anschließender Dehydratisierung zu HMF erhalten werden. Die letztgenannte Umsetzung ist nur schwierig zu erreichen und bedarf eines festen, multifunktionellen Katalysators, der über Brønsted-saure (Dehydratisierung) zusammen mit Lewis-sauren oder Brønsted-basischen Zentren (Isomerisierung) verfügt. Die vorgeschlagene Arbeit umfasst drei Hauptaufgaben. Die erste Aufgabe besteht in der Synthese von multifunktionellen Katalysatoren auf der Basis von organisch funktionalisierten Metalloxiden, Kompositen aus Metalloxiden und modifiziertem Kohlenstoffverbindungen oder funktionalisiertem Kohlenstoffverbindungen. Basieren werden die Festkörper auf Verbindungen die potentiell begünstigend für die hier untersuchten katalytischen Reaktionen und/oder als multifunktionale Katalysatoren wirken können. Diese sind zum Beispiel Zinn-, Titan- und Wolframoxide, sowie Sulfonsäure-, Carbonsäure-, Hydroxyl-, Thiol- und Amino-Funktionen. Die chemische und physikalische Charakterisierung der multifunktionellen Katalysatoren durch die Anwendung eines breiten Spektrums an Methoden, welche detaillierte FT-IR und UV-vis-NIR Untersuchungen beinhalten werden, stellt die zweite Aufgabe dar. Die dritte Aufgabe besteht in der Bewertung der katalytischen Leistung der dargestellten Katalysatoren in der Isomerisierung von Glukose zu Fruktose, der Dehydratisierung von Fruktose zu HMF und der kombinierten Isomerisierung-Dehydratisierung. Die Modifizierung der synthetisierten Materialien dient speziellen katalytischen Experimenten, durch die die Oberflächenspezies identifiziert und deren Zusammenspiel in der Katalyse charakterisiert werden können. Das Hauptziel dieser Arbeit ist der Gewinn fundamentalen Verständnisses über das Zusammenwirken der Oberflächenspezies in der Katalyse, welches in der Entwicklung effizienter Katalysatoren für die hier untersuchten Reaktionen und andere Umsetzungen von Kohlenhydraten eingesetzt werden kann.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen