Temporal and spectral resolved ultrafast ellipsometry and simulation of transient states of matter during laser ablation

• Applicant: Professor Dr. Heinz Paul Huber
• Subject Area: Production Automation and Assembly Technology ; Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2015 to 2019
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 273381511

• Final Report Year: 2019

Final Report Abstract

In dem Projekt „Zeitlich und spektral aufgelöste Ultrakurzpulsellipsometrie und Simulation transienter Aggregatszustände bei der Laserablation“ wurde ein zeitaufgelöster Pump-Probe-Ellipsometrie-Aufbau zur Vermessung von transienten optischen Eigenschaften bei der Laserbestrahlung von Metallen entwickelt und validiert. Parallel dazu wurde der gemessene transiente Verlauf des komplexen Brechungsindex N = n - ik theoretisch interpretiert. Es konnte gezeigt werden, dass eine frühe Materialbewegung nach Pulsauftreffen und eine damit verbundene Dichteerniedrigung bereits innerhalb von 3 ps stattfindet, welche die gemessenen optischen Kenngrößen von Aluminium und Kupfer beeinflusst und die transienten Änderungen in n und k demnach nicht durch den Aufheizund Schmelzvorgang des Gitters verursacht werden. Dieses Ergebnis deckt sich mit der Beobachtung in Pump-Probe-Mikroskopie-Experimenten und der Einzelpulslaserbearbeitung und deutet darauf hin, dass die mechanisch induzierte Spallation der energetisch effizientere Ablationsvorgang ist. Ein höherer Beitrag der Phasenexplosion führt demzufolge zu einem energetisch ineffizienten Abtrag im Fluenzbereich oberhalb des Effizienzmaximums > 3Fthr. Daraus kann der Rückschluss gezogen werden, dass die geringere Abtragseffizienz bei 20 ps Pulsdauer auf einen erhöhten thermischen Beitrag zur Laserablation zurückzuführen ist, wohingegen der effiziente Laserabtrag durch Spallation bis zur dreifachen Schwellenfluenz und bis zu einer Pulsdauer von 3 ps aufgrund der mechanischen Bewegung erfolgt. Das überraschende Ergebnis im Projektverlauf war die Erkenntnis, dass das maximale energiespezifische Abtragvolumen nicht von einer materialspezifischen optischen Energiedeponierung ins Material abhängig ist, sondern von einer eher materialunspezifischen Oberflächenbewegung innerhalb der ersten ps. Ferner konnte im vorliegenden Projekt durch zeitaufgelöste Anreg-Abtast-Mikroskopie eine Partikelbildung im ns-Bereich als Abschirmungs-Mechanismus bei der Doppelpuls-Laserablation verifiziert werden, welcher theoretisch bereits vorhergesagt wurde und in zahlreichen Mulitpulsexperimenten auch schon gezeigt wurde. Im Rahmen des Projektes wurde erstmalig gezeigt, dass ein maximales energiespezifisches Ablationsvolumen dann erreicht wird, wenn die Laserablation mit Pulsdauern unterhalb von ca. 3 ps, initiiert wird, bevor die mechanische Relaxation Energie aus dem bestrahlten Volumen transportieren kann. Weiterhin muss mindestens ein Pulsabstand von einigen 10 ns eingehalten werden, um Re-Deposition oder Abschirmung eines nachfolgenden Pulses zu vermeiden.

Publications

• “Temperature – dependent determination of electron heat capacity and electron-phonon coupling factor for Fe72Cr18Ni10“, Physical Review B 93 (2016)
  J. Winter, J. Sotrop, S. Borek, H. P. Huber, J. Minár
  
• “Ultrafast pump-probe ellipsometry setup for the measurement of transient optical properties during laser ablation”, Optic Express 24 (2016)
  S. Rapp, M. Kaiser, M. Schmidt, H.P. Huber
  
• “Early motion of matter observed by ultrafast transient studies of reflectivity and absorption”, Proc. Mittweidaer Lasertagung 2017
  J. Winter, S. Rapp, R. Reiel, M. Schmidt, Heinz P. Huber
  
• “Improving the understanding of ultrafast laser processing of metals by experimental and simulated transient studies of reflectivity and absorption”, Proc. of JNPLI 2017, Strasbourg, France
  J. Winter, S. Rapp, R. Reiel, M. Schmidt, H. P. Huber
  
• “Optical dynamics in ultra-short laser pulse irradiated copper”, Proc ECLEO CM-2.2 (2017)
  J. Winter, S. Rapp, H. P. Huber, Michael Schmidt
  
• “Ultrafast laser processing of copper: A comparative study of experimental and simulated transient optical properties”, Applied Surface Science 417 (2017) 2–15
  J. Winter, S. Rapp, M. Schmidt, H.P. Huber
  
• “Ultrafast pump-probe ellipsometric measurements of transient optical properties in metals during laser ablation”, Proc ECLEO CM-2.3 (2017)
  S. Rapp, J. Winter, H. P. Huber, M. Schmidt
  
• “Early Stage Material Motion and Transient Optical Properties of Metals after Ultrashort Laser Pulse Irradiation”, Journal of Laser Micro / Nanoengineering 14(1):12 (2019)
  C. McDonnell, J. Winter, S. Rapp, H.P. Huber, M. Schmidt