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Größenselektierte Cluster als Modellkatalysatoren für elektrochemische Reaktionen

Subject Area Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation
Physical Chemistry of Molecules, Liquids and Interfaces, Biophysical Chemistry
Term from 2006 to 2012
Project identifier Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 26580272
 
Dieses Forschungsprojekt hat zum Ziel, elektrochemische und elektrokatalytische Prozesse an größenselektierten Modell-Elektrokatalysatoren zu verstehen. Die Katalysatorteilchen werden im Ultrahochvakuum (UHV) hergestellt, größenselektiert, auf ein planares Substrat deponiert und anschließend in eine elektrochemische Zelle transferiert. Dieses Verfahren ermöglicht es, für die Elektrokatalyse die Größe, Zusammensetzung und Form des aktiven Zentrums über einen weiten Bereich kontrolliert zu variieren. Insbesondere ist es erstmals möglich, Katalysatorpartikel im nicht-skalierbaren Größenbereich in der Elektrokatalyse zu untersuchen. Bei den Experimenten konzentrieren wir uns zunächst auf grundlegende katalytische Probleme der Polymer-Elektrolyt-Membran Brennstoffzelle, für deren theoretisches Verständnis dringend neuartige, wohl definierte Modellsysteme benötigt werden [1, 2]. Über einen Größenbereich der Katalysatorpartikel von Durchmessern kleiner 5 nm bis hin zu aus wenigen Atomen bestehenden Clustern wird der Einfluss der Partikelgröße und der -zusammensetzung auf die Oxidation von C1-Molekülen und die Sauerstoffreduktion untersucht. Ebenso sind die Stabilität von Partikeln und der Einfluss des Substrats auf die Aktivität der Partikel wichtige Themengebiete, die behandelt werden. In der zweiten Phase soll im Größenbereich < 1nm versucht werden, über die Größe der Katalysatorpartikel die Selektivität elektrokatalytischer Reaktionen zu steuern. Da die chemischen und physikalischen Eigenschaften, insbesondere das elektronische Spektrum, von Clustern in diesem Größenbereich mit einer nicht stetigen Funktion von der Größe abhängen, kann für solch kleine Partikel auch eine faszinierende und neue Elektrochemie erwartet werden. Für die elektrochemischen Untersuchungen der Katalysatorpartikel werden drei komplementäre Methoden aufgebaut: differentielle elektrochemische Massenspektrometrie (DEMS), elektrochemische Fourier-Transformations-Infrarot- Spektroskopie (in-situ FTIR), die Methode der rotierenden Ring-Scheibe-Elektrode (RRDE). Die zur Herstellung der Katalysatorteilchen benötigten UHV-Apparaturen stehen am Lehrstuhl zur Mitbenutzung zur Verfügung.
DFG Programme Independent Junior Research Groups
International Connection Denmark
Major Instrumentation FTIR Spektrometer
Instrumentation Group 1830 Fourier-Transform-IR-Spektrometer
 
 

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