Development of a micro reactor platform for catalyzed cascading reactions
Final Report Abstract
Die Zielsetzung einer magnetischen Aktuatorplattform zur automatisierten Reaktionsführung mittels Mikroreaktor-Kompartimenten wurde erreicht. Im Zuge der Entwicklung wurde untersucht, welchen Einfluss verschieden Hüllenpartikel, organische Lösungsmittel und das Volumen auf die Stabilität der Mikroreaktoren haben. Es konnte gezeigt werden, dass die Stabilität und Evaporationsbeständigkeit durch eine optimierte Hüllenpartikelsynthese verbessert werden kann. Um Mikroreaktoren in zwei Dimensionen auf der planaren Oberfläche mittels elektrischer Spulen bewegen zu können, wurde die notwendige magnetische Flussdichte und damit die Kraft, die auf einen Mikroreaktor zur Bewegung wirken muss, ermittelt. Hierbei wurden Mikroreaktorvolumina und Oberflächen (Glas und Teflon) miteinander verglichen. Nach der Bestimmung der notwendigen Kraft, um einen Mikroreaktor mit einem Volumen von 10 µl in Bewegung zu setzen, konnten mittels FEM simuliert werden, dass bei einem Spulendurchmesser von 10 mm und einem Eisenkern mit einem Durchmesser von 4 mm ca. 4500 Windung auf die Spule gewickelt werden müssen und ein Strom von ca. 58 mA durch die Spule fließen muss. Ein Neodym-Permanentmagnet ist notwendig, um eine Magnetkraft zu erzeugen, die zum Öffnen des Mikroreaktors ausreicht. Es wurde simulativ ermittelt und experimentell verifiziert, ob die elektromagnetische Kraft der Spulen stark genug ist, um solche Neodymmagneten in der Magnetmatrix zu bewegen. Es konnte gezeigt werden, dass durch die Kombination zweier Spulen zu einem Doppelspulensystem (zwei aufeinander gestapelte Spulen) eine ausreichende Kraft von ca. 0,54 N aufgebracht wird, die ausreicht, um Neodymmagneten auf- und ab bewegen zu können. Somit wurde ein optimierter Prototyp mit Aluminiumspulenkörper zur Entgegenwirkung der Wärmeentwicklung entwickelt, der ein auf einer Aluminiumplatte positioniertes Peltier-Element unterhalb der Spulenmatrix zur aktiven Kühlung der Spulen enthält. Durch Implementierung einer Hard- und Software-Steuerung ist es möglich, Mikroreaktoren auf der Aktuatorplattform automatisiert zu bewegen und zu fusionieren. Es wurde gezeigt, dass die Partikelhülle keinen Einfluss auf die Diffusion im Mikroreaktor hat und diese Hülle auch die Konformation der Enzyme nicht beeinträchtigt. Die Reaktionen in dem Kompartiment verlaufen vergleichbar denen in einem wässrigen Topfen. Für die katalytische Aktivierung der Aktuatorplattform wurden Quarzglasplatten partiell hydrophobiert und anschließend darauf Enzyme immobilisierten. Die Ergebnisse zeigten, dass aufgrund des geringen Kontaktwinkels bei der partiell hydrophoben Oberfläche dieser Ansatz nicht für den Einsatz von Mikroreaktoren geeignet ist. Beim Öffnen eines Mikroreaktors verbindet sich die Reaktionslösung mit der Oberfläche. Als Vorstudien für den zukünftigen Einsatz der Aktuatorplattform für eine Enzymkaskadenreaktion wurden Enzyme auf einer Quarzglasoberfläche immobilisiert. Um die Kaskadenreaktion online verfolgen zu können, wurde eine Onlinemessung mittels Fluoreszenzsonde des Fluoreszenzspektroskops etabliert. Es konnte gezeigt werden, dass sich die gesamte Enzymkaskade auf diese Weise prinzipiell durchführen lässt. Da Mikroreaktoren bei dieser Methode jedoch nur mit sehr wenig Enzym in Kontakt gebracht werden können, wurden die Enzyme als alternative Möglichkeiten durch Mikroreaktorfusionen mit dem Substrat in Kontakt gebracht. Zudem wurden Enzyme in Hydrogelen immobilisiert. Auch auf diese Weise ließ sich die gesamte dreistufige Enzymkaskade mit Immobilisaten in den Mikroreaktoren durchführen. Jedoch besteht weiterer Entwicklungsbedarf im Bereich der verlustfreien Immobilisierung von Enzymen in Hydrogelen. Erst dieses Verfahren würde ein automatisiertes Dispensieren katalytisch aktiver Punkte auf der Aktuatorplattform erlauben. Zum Ende des Förderzeitraumes steht ein funktionsfähiger Prototyp und die Herstellprotokolle für stabile Mikroreaktoren zur Verfügung. Mögliche Anwendungsperspektiven sind eine beschleunigte Aufklärung von kaskadierenden Reaktionsmechanismen und analytische Untersuchungen von Proben, die in den Mikroreaktoren eingeschlossen sind. Beide Anwendungsmöglichkeiten bieten Potential für eine wirtschaftliche Verwertbarkeit. Für die weitergehende Vision eines vollständig programmierbaren, automatischen Reaktionssystems sind die technischen Fragen der Hydrogelauftragung und automatischen Herstellung der Mikroreaktorkompartimente klärungsbedürftig. Es wurde einigen sehr aussichtsreichen Ansätzen nachgegangen. Jedoch wurde der Entwicklungsschwerpunkt auf die Etablierung der Mikroreaktoren und Kaskadenreaktionen gelegt, für das Verfolgen weiterer neuer Ansätze reichten die zeitlichen Ressourcen nicht mehr. Auch mit der bestehenden Reaktionsplattform sind vielversprechende Folgeuntersuchungen möglich. Insbesondere ein besseres Verständnis komplexer Kaskadenreaktionen wird als zukunftsweisender Ansatz gesehen. So können das etablierte Peroxidase-Reaktionssystem u. a. auf den Peroxid-katalysierten Abbau des nachwachsenden Rohstoffs Lignin übertragen werden. Lignin entspricht in seiner Struktur dem fossilen Rohstoff Kohle, kann jedoch bisher kaum stofflich genutzt werden. Bisher ist es nicht gelungen, die komplexen und wechselnden Reaktionssequenzen natürlicher Lignindegradierer nachzustellen. Eine synthetische Dekonstruktion des Rohstoffs bietet einen aussichtsreichen Ansatz der zukünftigen Ressourcensicherung.
Publications
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Biotechnology and Bioprocess Engineering - From the First Ullmann's Article to Recent Trends. ChemBioEng Reviews, 2015, 2(3), 175-184
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