Oszillatorische Bewegung der Flüssigkeit in Katalysatorporen in mehrphasigen Reaktionen: Untersuchungen mit NMR-Methoden und Methoden der chemischen Reaktionstechnik
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Aktivität des Katalysators und der Reaktionsumsatz bei einer Hexen-Hydrierungsreaktion konnten mittels spektroskopisch aufgelöster NMR verfolgt werden; dies setzte die erfolgreiche Konstruktion eines miniaturisierten, metallfreien Reaktors voraus, der die Visualisierung von Reaktionen am Einzelkorn ermöglichte. Der konstruierte Reaktor wurde durch Hochdruck-Leitungen ins Innere des supraleitenden Magneten betrieben. Mittels NMR-Bildgebungsmethoden konnte die Packungsdichte des Katalysators im Innern des Reaktors (Festbett) während der Reaktion am Beispiel der H2O2–Zersetzung gezeigt werden. Propagatoren (Geschwindigkeitsverteilungsfunktionen) und Dispersionskoeffizienten wurden on-line gemessen, um die Eigenschaften des Stofftransports innerhalb des Reaktors während der Reaktion zu quantifizieren. Bei der H2O2–Zersetzung im Festbett bildeten sich hier Sauerstoffblasen bis zum Durchmesser des Reaktorrohres, welche zugleich einen limitierenden Faktor bei der Erhöhung des Stofftransports der flüssigen Phase darstellen. Die Beeinflussung des Stofftransports war außerhalb des Festbetts (d.h. nach Durchströmung desselben) deutlich stärker ausgeprägt als die Fluidbewegung im Festbett, also im Raum zwischen den Pellets. Ein zusätzlicher Mischeffekt durch eine Gegenströmung im Reaktor konnte ebenfalls nachgewiesen werden, wiederum initiiert durch die aufsteigende Bewegung der Blasen. Im Gegensatz dazu führte die geringe Reaktivität der Hexen-Hydrierung nur zu einer relativ geringen Erhöhung des Stofftransports im Umfeld des Katalysatorpellets. In diesem Projekt spielte die Natur und Aktivität von Katalysatoren eine entscheidende Rolle bei kontinuierlichen Mehrphasenreaktionen. Nur eine begrenzte Auswahl an Katalysatoren konnte eingesetzt werden, und die verfügbaren Konzentrationen stellten einen begrenzenden Faktor bei der Machbarkeitsstudie der on-line und in situ NMR-Quantifizierung dar. Andere Klassen von Katalysatoren, beispielsweise ionische Flüssigkeiten – in denen der Reaktionsmechanismus homogen, aber die Reaktion selbst inhomogen wäre – stellen eine mögliche Erweiterung dieser Projektideen für die nähere Zukunft dar.
