Chemische Bindungsanalyse für komplexe Festkörper im Real-Raum

• Antragsteller: Dr. Alexey Baranov
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese ; Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2017
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 235310643

Die Analyse der chemischen Bindung im Real-Raum als eine Alternative zu den traditionellen orbital-basierten Methoden ist ein aktuelles Forschungsgebiet, das immer mehr an Popularität gewinnt. Die größten Vorteile von Real-Raum-Methoden sind die Allgemeinheit (Sie sind auf fast jede Rechenmethode anwendbar.), die Einfachheit der Verwendung (Die Analyse basiert nicht explizit auf dem großen Satz von Ein-Elektronen-Zuständen, die über das gesamte System delokalisiert sind.) und der feste theoretische Hintergrund (Der entsprechende Formalismus basiert üblicherweise auf Dichtematrizen.). Real-Raum-Methoden sind besonders günstig für Festkörper, bei denen gewöhnlich viele delokalisierte Ein-Elektronen-Zustände vorhanden sind, die noch dazu oft mit nicht atomzentrierten Basissätzen entwickelt sind, was die eindeutige Zerlegung auf atomare Anteile erschwert. Die prominentesten Methoden sind wohl die Quantentheorie von Atomen in Molekülen (QTAIM) und die Elektronenlokalisierungsfunktion (ELF), obwohl auch andere kraftvolle Werkzeuge bekannt sind: darunter die Elektronen-Lokalisierbarkeitsindikatoren (ELI, die eine Brücke zwischen orbitalbasierten und realraumbasierten Analysen ermöglichen), Delokalisierungsindizes (DI, die das Ausmaß der Elektronenlokalisierung in einem Raumbereich beschreiben), und domänen-gemittelte Fermi-Loch-Orbitale (DAFHO, die es möglich machen, viele orbitalbasierte Konzepte anzuwenden).Mithilfe moderner Synthesemethoden werden heutzutage Festkörper designt, die ihrerseits aus komplexen Baugruppen, wie zum Beispiel kondensierten Metallclustern, bestehen. Diese begrenzten Metalle lassen sich als natürliche Heterostrukturen auf sehr kleinen Maßstab beschreiben. Sie besitzen oft außerordentliche physikalische Eigenschaften. Die Analyse von höchst nichttrivialen Bindungsbildern in solche Verbindungen ist herausfordernd. Traditionelle orbital-basierte Methoden wie Bandstrukturanalysen sind kaum anwendbar infolge der großen Anzahl der Ein-Elektronen-Zustände, insbesondere im Fall von Übergangsmetall-Verbindungen.Chemische Bindungsanalyse mit Real-Raum-Indikatoren ist eine gut geeignete Lösung für solche komplizierten Systeme. Sie liefert eine kompakte und anschauliche lokale Darstellung der chemischen Bindung unabhängig davon, wie kompliziert das System ist. Das Ziel des Projektes ist ein universelles und effektives Vorgehen von Real-Raum-Bindungsanalysen an komplexen Festkörpern zu entwickeln und damit die chemische Bindung in begrenzten Metallen zu begreifen. Dies soll ermöglichen, Regeln zu formulieren, die bei der Entwicklung von neuen Verbindungen mit gewünschtem Strukturaufbau helfen können. Gleichzeitig wird nach einem Zusammenhang zwischen der Kristallstruktur, der elektronischen Struktur und den physikalischen Eigenschaften gesucht, um dadurch neue Wege für die Synthese von neuartigen Materialien zu finden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Beteiligte Person: Professor Dr. Michael Ruck