Bestimmung von Elektronenstreudaten zur Zusammensetzungsanalyse von Halbleiternanostrukturen mittels hochauflösender Elektronenmikroskopie
Final Report Abstract
Das Projekt befasste sich mit der Anpassung von empirischen Potentialen für die Verwendung in molekulardynamischen (MD) Rechnungen, welche die Bestimmung von realistischen thermischen und statischen atomaren Auslenkungen in Halbleiterkristallen erlauben. Dabei lag der Fokus hier auf dem AlGaN-Materialsystem. In den MD-Rechnungen wird die quantenmechanische durch eine klassische Bewegung angenähert. Im weiteren wurden die berechneten Verschiebungen als Eingabeparameter für quantitative transmissionselektronenmikroskopische (TEM) Simulationen genutzt, mit denen Referenzen für die Auswertung von Experimenten erzeugt wurden. Die Gültigkeit der gemachten Näherungen und der Effekt auf Simulationen wurde überprüft und eine Vergleich zum Experiment unternommen. Die im Projektantrag formulierten Ziele ließen sich in zwei Hauptpunkte einordnen: Zunächst die Berechnung von statischen und thermischen Verschiebungen für Halbleiter-Mischkristalle durch MD und Simulationen damit sowie anschließend der Vergleich mit Experimenten. Alle maßgeblichen Punkte des Arbeitsprogrammes wurden innerhalb der Projektdauer bearbeitet. Ausgehend von einem zunächst nur für statische Verschiebungen angepassten Potential wurden durch Adaption einer Anpassungssoftware auf diesen Zweck empirische Stillinger-Weber-Potentiale erzeugt, welche die dynamischen Eingenschaften von reinem AlN und GaN reproduzieren, die aus dichtefunktionaltheoretischen (DFT) Rechnungen bestimmt wurden. Dabei zeigte sich, dass die Berücksichtigung von Wechselwirkungstermen, die über nächste Nachbarn hinausgehen, unerlässlich ist, sehr langreichweitige Coulombwechselwirkung aufgrund von Partialladungen aber vernachlässigt werden kann. Durch geeignete Kombinationsregeln wurden die Potentiale auf eines erweitert, welches AlGaN- Mischkristalle beschreiben kann. Dessen Validität wurde durch Vergleich mit DFT-Rechnungen in speziellen quasizufälligen Strukturen bestätigt. Eine ähnliche Erweiterung hin zu InGaN bzw. AlInGaN führte bislang nicht zum Erfolg, weil bestimmte Parameter nicht zu Übereinstimmung gebracht werden können, hier ist ein komplizierteres Potential notwendig. Konzentrations- und Temperaturreihen von MD-Rechnungen in AlGaN-Mischkristallen zeigten ein konzentrationsabhängiges Verhalten der thermischen Auslenkungsamplituden, welches von den einfachen Annahmen der konventionellen Einstein- Näherung abweicht. Eine Bestimmung von Debye-Waller-Faktoren aus Punktbeugungsbildern bestätigte diesen Trend. Anwendung des Potentiales in MD-Rechnungen und anschließende Multislice-TEM- Simulationen erlauben damit eine akkuratere Erstellung von Referenzdaten für quantitative TEM-Messungen. MD funktioniert anders als etwa DFT-Rechnungen insbesondere auch in nichtperiodischen Proben wie homogenen Gemischen. Durch Anpassung einer TEM-Simulationssoftware wurden MD-Rechnungen mit dem Potential weiterhin genutzt, um Bilder und Beugungsbilder bei paralleler und konvergenter Beleuchtung zu simulieren. Ein Vergleich mit den Ergebnissen der Einstein-Näherung ergab, dass insbesondere die Auslenkungskorrelationen benachbarter Atome aus der MD die Simulationsergebnisse realistischer machen, wie Vergleiche mit DFT-basierten Simulationen und teilweise auch mit experimentellen Aufnahmen zeigten. Bei rasternden TEM-Simulationen ergab sich, dass diese Korrelationen im wesentlichen im unteren Streuwinkelbereich zu einer zusätzlichen Streuung aus dem einfallenden Strahl in kleinere Winkel führen, während das Ergebnis für hohe Streuwinkel nur sehr wenig von dem der Einstein-Näherung abweicht. In streuwinkelaufgelösten Simulationen von AlGaN und GaN zeigte sich dies deutlich in einer bis zu 10 % höheren Streuwahrscheinlichkeit in den Kleinwinkelbereich. In winkelaufgelösten Messungen ergab sich eine ähnliche Abweichung, die allerdings wesentlich höher war, und nicht vollständig durch Phononenkorrelationen oder leicht veränderte Auslenkungen erklärt werden kann. In weiteren Simulationen und Messungen wurde hier inelastische Streuung an Volumenplasmonen als eine wahrscheinliche Ursache identifiziert, wenn auch eine quantitative Beschreibung, die die experimentelle Abweichung in Gänze erklären würde, noch nicht erfolgreich gefunden wurde. Bei der Beschreibung der Verwaschung von Konturen in STEM-Beugungsbildern konnte aber gezeigt werden, dass Plasmonen hier tatsächlich einen Großteil ausmachen. Mit ihrer Berücksichtigung lässt hier sich eine Übereinstimmung von Experiment und Simulation herstellen.
Publications
- ‘Homogeneity and Composition of AlInGaN: A Multiprobe Nanostructure Study’, Ultramicroscopy 156, 29–36 (2015)
F. Krause, J.-P. Ahl, D. Tytko, P. Choi, R. Egoavil, M. Schowalter, Th. Mehrtens and K. Müller-Caspary, J. Verbeeck, D. Raabe, J. Hertkorn, K. Engl, A. Rosenauer
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F. Krause, M. Schowalter, T. Grieb, K. Müller-Caspary, Th. Mehrtens, A. Rosenauer
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M. Müller, P. Veit, F. Krause, T. Schimpke, S. Metzner, F. Bertram, Th. Mehrtens, K. Müller-Caspary, M. Strassburg, A. Rosenauer, J. Christen
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K. Müller-Caspary, F. Krause, T. Grieb, S. Löffler, M. Schowalter, A. Beche, V. Galioit, D. Marquardt, J. Zweck, P. Schattschneider, J. Verbeeck, A. Rosenauer
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T. Grieb, F. Krause, Ch. Mahr, D. Zillmann, K. Müller-Caspary, M. Schowalter, A. Rosenauer
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F. Krause, D. Bredemeier, M. Schowalter, Th. Mehrtens, T. Grieb, A. Rosenauer
(See online at https://doi.org/10.1016/j.ultramic.2018.03.025)
