Verbesserung der on-line Charakterisierung von Aerosolpartikeln durch laserbasierte Ionisierungstechniken in einem Flugzeitmassenspektrometer
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Zentrales Ziel des Projekts war die Entwicklung eines kombinierten on-line Laserdesorptions- und Laserionisationsverfahrens zur Untersuchung der Elementzusammensetzung und aromatischer Substanzen aus Einzelpartikeln. Das Verfahren sollte erprobt und zusammen mit einigen Detailverbesserungen an Modell- und Umweltaerosolen optimiert werden. Zum Erreichen dieses methodisch komplexen Ziels waren umfangreiche Arbeiten und mehrere Abweichungen vom ursprünglichen Entwicklungsplan notwendig. Es ist gelungen, das zentrale Ziel vollständig zu erreichen, wodurch erstmals die Quellenzuordnung einzelner Partikel zusammen mit ihrer PAK-Charakterisierung ermöglicht wurde. Die dafür notwendigen Entwicklungsarbeiten brachten auch Fortschritte für die Einzelprozesse mit sich. Dazu gehören die deutliche Erhöhung der Trefferraten gegenüber früheren Studien durch angepasste Laseroptik und Molekularstrahlfokussierung, Untersuchungen der Desorptions- und Partikelexpansionsdynamik oder die Unterscheidung molekularer Fragmente aus der Gaswolke von Ionen direkt aus dem Partikel anhand der Rückstoßverbreiterung im Massenspektrum. Die Trefferrate und Qualität der Spektren hinsichtlich dynamischer Breite und Massenauflösung zusammen mit dem neuartigen Zugang zur Verteilung organischer Substanzen auf klassifizierbaren Partikelkernen eröffnet neue analytische Möglichkeiten. Auch bisher schwer zugängliche Prozesse der Aerosol-Atmosphärendynamik, wie Absorption auf bestimmten Partikelklassen oder die Verteilung spezifischer PAKs werden dadurch besser und einfacher messbar. Erste Anwendungen der neuen Technik werden derzeit durchgeführt. Weiterhin soll die derzeit noch nicht mögliche Einbindung der negativen Ionen realisiert werden, so dass in einem der beiden Flugrohre Aromaten und positive Elementionen nachgewiesen werden. Die dafür notwendige Entflechtung der Massenspektren sowie die im abgeschlossenen Projekt bereits vorbereitete Anpassung des dynamischen Bereichs für ein und dasselbe TOF-Flugrohr soll Gegenstand eines zeitnahen Nachfolgeprojekts werden. Bei dessen Abschluss soll es dann erstmals möglich sein, auf die vollen Möglichkeiten der LDI+/LDI- Elementanalyse und damit auch auf bereits vorhandene Datensätze und Bibliotheken sowie auf kommerzielle Software zurückzugreifen, wodurch eine bestmögliche Quellenzuordnung bei gleichzeitiger PAK-Charakterisierung möglich wird.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Multiple, On-line Analyses of Individual Airborne Aerosol Particles by Laser Mass Spectrometry: Detection of Polyaromatic Organics from the Particle-Surface and Inorganic Constituents from the Particle-Core, Tagungsbeitrag, American Society of Mass Spectrometry, June 2017
J. Passig, J. Schade, M. Fuchs, M. Oster, M. Sklorz, R. Zimmermann
