Vollständige Beschreibung von laserinduzierter Ionisation und Dissoziation von atomaren Vielteilchensystemen
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Entsprechend dem Projektantrag wurden die folgenden zwei Themengebiete bearbeitet: erstens die Anwendung sowie zweitens die Erweiterung der sogenannten “Non-Adiabatic Quantum Molecular Dynamics” Methode (NA-QMD). Die NA-QMD Methode ist ein universeller ab-initio Zugang zur Beschreibung unterschiedlichster stoß- und laserinduzierter nicht-adiabatischer molekularer Prozesse. In der NA-QMD wird die elektronische Dynamik, beschrieben mithilfe zeitabhängiger Dichtefunktionaltheorie oder Hartree-Fock Theorie, selbstkonsistent mit klassischer Molekulardynamik für die Kerne im Sinne der Ehrenfest-Näherung gekoppelt. Anwendungen der NA-QMD: In einer Arbeit zur volldimensionalen Beschreibung der Dynamik von H+2 in starken Laserfeldern wurde erstmalig der Effekt der molekularen Rotation auf die Ionisation untersucht. Dabei konnte unter anderem gezeigt werden, dass die Ionisationswahrscheinlichkeit durch Rotationseffekte (“dynamic alignment”) um bis zu einer Größenordnung erhöht wird. In einer weiteren Studie wurde die Orientierungsabhängigkeit der Energieabsorption und der nuklearen Relaxationsdynamik von der Laserpolarisation für C60 in Femtosekundenpulsen untersucht. Neben der schon bekannten und experimentell bestätigten Anregung der “Atmungsmode” konnten andere nukleare Reaktionskanäle in Abhängigkeit von der Laserpolarisation gefunden werden. Erweiterung der NA-QMD Methode: Im Rahmen des Projektes konnte die NA-QMD Methode erfolgreich weiterentwickelt werden. In dem neu entwickelten, erweiterten Formalismus, genannt “NA-QMD with hopping” (NA-QMD-H), werden approximativ Quanteneffekte in der Kernbewegung (Elektron-Kern-Korrelationen) berücksichtigt. Im Unterschied zur Ehrenfest-Näherung findet die Dynamik der Kerne nicht mehr auf einer gemittelten Potentialfläche sondern auf Born-Oppenheimer (BO) Flächen statt, wobei quantenmechanisch bestimmte Übergänge zwischen diesen BO-Flächen auftreten können (“Surface Hopping”). Die BO-Flächen für elektronisch angeregte Zustände werden dabei mittels “Kohn-Sham particle-hole” Anregungen der Grundzustands-Slaterdeterminante approximiert. In einer Serie von drei Publikationen wurden die Grundlagen der neuen Methode dargelegt und die Relevanz von Quanteneffekten der Kerne in der stoß- und laserinduzierten Anregung und Relaxation von Clustern und Molekülen (u.a. Na+9, CH2NH+2, C2H4 ) demonstriert. Erweiterungen, um die lasergetriebene Kerndynamik mithilfe von “Surface Hopping” zwischen Floquetflächen zu beschreiben, sind für das H+2 Molekül realisiert worden und für größere molekulare Systeme geplant.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Molecular rotation in strong-field ionization. Phys. Rev. A 86, 053821 (2012)
M. Fischer, J. Handt, J.-M. Rost, F. Grossmann, and R. Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.86.053821) - Orientation dependence of energy absorption and relaxation dynamics of C60 in fs-laser pulses. Phys. Rev. A, 88, 061403(R) (2013)
M. Fischer, J. Handt, G. Seifert, and R. Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.88.061403) - Nonadiabatic quantum molecular dynamics with hopping. I. General formalism and case study. Phys. Rev. A, 90, 012525 (2014)
M. Fischer, J. Handt, and R. Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.90.012525) - Nonadiabatic quantum molecular dynamics with hopping. II. Role of nuclear quantum effects in atomic collisions. Phys. Rev. A, 90, 012526 (2014)
M. Fischer, J. Handt, and R. Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.90.012526) - Nonadiabatic quantum molecular dynamics with hopping. III. Photo-induced excitation and relaxation of organic molecules. Phys. Rev. A, 90, 012527 (2014)
M. Fischer, J. Handt, and R. Schmidt
(Siehe online unter https://doi.org/10.1103/PhysRevA.90.012527)
