ICD in flüssigem Wasser und in wässriger Lösung

• Antragsteller: Dr. Bernd Jürgen Winter
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie ; Optik, Quantenoptik und Physik der Atome, Moleküle und Plasmen
• Förderung: Förderung von 2012 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 203306641

In diesem Projekt untersuchen wir ICD Prozesse, die durch Innerschalen-Ionization von flüssigem Wasser und wässrigen Lösungen initiiert sind. X-Ray-induzierte Prozesse in wässriger Umgebung spielen eine entscheidende Rolle in Bereichen der Biologie und Umwelt. Hoch-energetische Strahlung ist beispielsweise eine der wesentlichen Ursachen für die Zerstörung biologischer Substanz. Wir untersuchen hier mit Hilfe der Photo- und Auger-Elektronen-Spektroskopie, unter Verwendung weicher Röntgenstrahlung von BESSY II in Kombination mit der Liquid-Jet Technik, die primär nach der Wechselwirkung mit dem X-Ray Puls gebildeten molekularen Spezies. Dabei konzentrieren wir uns insbesondere auf solche Spezies, die lediglich in wässriger Lösung entstehen können. Hier handelt es sich um zweifach ionisierte (Ladungs-getrennte) Spezies, die in Folge von ICD innerhalb der Lebensdauer des Innerschalen-Lochs gebildet werden. Wir unterscheiden zwei Typen der entstehenden delokalisierten 2-Loch-Zustände. In einem Fall findet ICD in der Solvatations-Geometrie des Grundzustands statt. Im anderen Fall ist die elektronische Relaxation mit Kerndynamik gekoppelt. Das gilt für Moleküle die eine Wasserstoff-Donor-Brücke mit Wassermolkülen bilden. Dann entsteht innerhalb weniger Femtosekunden eine neue molekulare Struktur, die autoionisiert. In dieser Struktur ist ein Proton gleichzeitig dem ionisierten Solvat-Molekül und einem benachbarten Wassermolekül zuzuordnen. Die hier vorgeschlagenen Untersuchungen nehmen auf beide Situationen Bezug. Die Nukleardynamik betreffend planen wir die Hydratations-Struktur von OH- in Wasser zu untersuchen. Im Fokus steht der Protonen-Transfer in der so genannten Hyperkoordinations-Struktur, auf deren Grundlage die schnelle Diffusion von OH- erklärt werden kann. Die anderen Experimente beschäftigen sich mit ICD-Kaskaden (das beinhaltet auch einen anderen Relaxationsprozess, Energy-Transfer-Mediated Decay, ETMD, zwischen Solvent- und Solvat-Molekül) Innerschalen-ionisierter mehrfachgeladener Metallionen, z. B. Mg2+(aq). Wir beabsichtigen entsprechende Prozesse in ATP-Mg2+(aq) Komplexen zu erforschen, was möglicherweise zu einem besseren Verständnis der ATP-ADP Energie-Konversions-Prozesse führt. Parallel dazu werden ergänzende Photoemissions-Experimente durchgeführt. Ferner sind ETMD Untersuchungen an Li+(aq) in biologisch relevantem Li-Acetat(aq) geplant. Der ETMD Prozess soll auch für Al3+(aq) nachgewiesen werden. Wichtige Aspekte sind die Wahrscheinlichkeit für ETMD und die Möglichkeit mit dieser Spektroskopie Ionen-Paare in Lösung zu detektieren. Sämtliche X-Ray-induzierten ICD/ETMD-Prozesse werden gemeinsam mit der Cederbaum-Gruppe interpretiert und die ATP-Studien werden gemeinsam mit der Dreuw-Gruppe durchgeführt. Gemeinsam mit der Hergenhahn-Gruppe sind ferner Untersuchungen von Inner-Valenzschalen-induziertem ICD in wässriger Lösung, mittels Elektronen-Elektronen-Koinzidenz-Messungen, vorgesehen.

• DFG-Verfahren: Forschungsgruppen
• Teilprojekt zu: FOR 1789: Intermolekularer und Interatomarer Coulomb-Zerfall