Analysis and control of doped helium droplets
Final Report Abstract
Im Rahmen dieses internationalen Projekts konnte eine Reihe an bahnbrechenden Entdeckungen gemacht werden. Bei der Untersuchung von negativ geladenen Ionen aus Heliumtröpfchen wurde ein starkes Signal auf der Masse des Heliumatoms entdeckt. Helium minus wurde bereits 1939 massenspektrometrisch entdeckt. Diese negativ geladenen Atome leben nur wenige Mikrosekunden. 75 Jahre lang ging die Wissenschaft daher davon aus, dass die Anionen dieses Edelgases exotische Ionen sind und für chemische Prozesse nicht zur Verfügung stehen. Dass das Helium-Anion bei bestimmten Temperatur- und Druckverhältnissen „sehr wohl Chemie macht“, konnte nun erstmals bewiesen werden. Bei Helium-minus handelt es sich um ein elektronisch angeregtes Heliumatom, welches noch ein weiteres Elektron schwach bindet. Dieses exotische Anion hat eine Anregungsenergie von fast 20 eV und kann damit bis auf Neon alle Atome und Moleküle bei einem Stoß positiv ionisieren. Neben typisch chemischen Reaktionen, wie der Bildung von Salzen, kann He*– aber auch beide schwach gebundenen Elektronen auf einen geeigneten Reaktionspartner, wie ein Fulleren übertragen, was eine neue und sehr effektive Möglichkeit zur Bildung von zweifach negativ geladenen Molekülen liefert. In Zusammenarbeit mit dem deutschen Partner, PD Dr. Albrecht Lindinger von der FU-Berlin, wurden schwach gebundene Komplexionen aus Helium und C60 mittels Laser fragmentiert und dabei die Bildung und das Aufschmelzen einer festen Schicht aus Helium um das Fullerenion spektroskopisch untersucht. Diese Phasenübergänge von fest auf flüssig und superfluid konnten sehr genau bestimmt werden und liefern wichtige Erkenntnisse und Vergleichsmöglichkeiten für theoretische Modelle und Rechnungen. Die Messungen bestätigen auch unabhängig die Absorptionslinien von C60+, die von der Gruppe von John Maier aus Basel kürzlich in Nature veröffentlicht wurden. In den letzten zwei Jahren haben mehrere experimentelle Arbeitsgruppen in Europa und den USA neue Apparaturen entwickelt um Ionen mit Heliumatomen zu dekorieren. Durch die schwache Wechselwirkung des Heliumatoms zum Ion kann letztes praktisch ungestört spektroskopisch über die photoinduzierte Fragmentation des Komplexes untersucht werden. Das in Innsbruck entwickelte Verfahren eignet sich für alle Moleküle und auch Cluster und liefert genaue spektroskopische Informationen für jede Anzahl an angelagerten Heliumatomen – vom einzelnen angelagertes He Atom bis hin zum komplett in superfluidem He gelösten Ion.
Publications
- (2016) Observation of stable HO4(+) and DO4(+) ions from ion-molecule reactions in helium nanodroplets. Physical chemistry chemical physics : PCCP 18 (19) 13169–13172
Renzler, Michael; Ralser, Stefan; Kranabetter, Lorenz; Barwa, Erik; Scheier, Paul; Ellis, Andrew M.
(See online at https://doi.org/10.1039/C6CP01895E) - Dissociative Electron Attachment to the Nitroamine HMX (Octahydro-1,3,5,7-Tetranitro-1,3,5,7-Tetrazocine). J. Am. Soc. Mass Spec. 24 (2013) 744-752
J. Postler, M.M. Goulart, C. Matias, A. Mauracher, F. Ferreira da Silva, P. Scheier, P. Limão-Vieira, S. Denifl
(See online at https://doi.org/10.1007/s13361-013-0588-y) - Detection of Negative Charge Carriers in Superfluid Helium Droplets: The Metastable Anions He*– and He2*–. J. Phys. Chem. Lett. 5 (2014) 2444–2449
A. Mauracher, M. Daxner, J. Postler, S.E. Huber, S. Denifl, P. Scheier, and J.P. Toennies
(See online at https://doi.org/10.1021/jz500917z) - Doubly charged CO2 clusters formed by ionization of doped helium nanodroplets. Int. J. Mass Spectrom. 365–366 (2014) 200-20
M. Daxner, S. Denifl, P. Scheier, and O. Echt
(See online at https://doi.org/10.1016/j.ijms.2014.01.016) - Electron Attachment to CO2 Embedded in Superfluid He-Droplets. J. Phys. Chem. A 118 (2014) 6553–6559
J. Postler, V. Vizcaino, S. Denifl, F. Zappa, S. Ralser, M. Daxner, E. Illenberger, P. Scheier
(See online at https://doi.org/10.1021/jp503179d) - Electron-driven self-assembly of salt nanocrystals in liquid helium. Angew. Chem. Int. Ed. 53 (2014) 13528–13531
M. Daxner, S. Denifl, P. Scheier, and A.M. Ellis
(See online at https://doi.org/10.1002/anie.201409465) - Formation of Dianions in Helium Nanodroplets. Angew. Chem. Int. Ed. 53 (2014) 13794–13797
A. Mauracher, M. Daxner, S.E. Huber, J. Postler, M. Renzler, S. Denifl, P. Scheier, and A.M. Ellis
(See online at https://doi.org/10.1002/anie.201408172) - On subthreshold ionization of helium droplets, ejection of He+, and the role of anions. Phys. Chem. Chem. Phys. 16 (2014) 22466–22470
M. Renzler, M. Daxner, N. Weinberger, S. Denifl, P. Scheier, and O. Echt
(See online at https://doi.org/10.1039/c4cp03236e) - Adsorption of helium on isolated C60 and C70 anions. Mol. Phys. 113 (2015) 2191-2196
M. Harnisch, N. Weinberger, S. Denifl, P. Scheier and O. Echt
(See online at https://doi.org/10.1080/00268976.2015.1018357) - Helium Droplets Doped with Sulfur and C60. J. Phys. Chem. C 119 (2015) 10919-10924
M. Harnisch, N. Weinberger, S. Denifl, P. Scheier, and O. Echt
(See online at https://doi.org/10.1021/jp510870x) - The interaction of He− with fullerenes. J. Chem. Phys. 142 (2015) 104306
A. Mauracher, M. Daxner, S.E. Huber, J. Postler, M. Renzler, S. Denifl, P. Scheier, and A.M. Ellis
(See online at https://doi.org/10.1063/1.4913956) - Building Carbon Bridges on and between Fullerenes in Helium Nanodroplets. J. Phys. Chem. Lett. (2016)
S.A. Krasnokutski, M. Kuhn, A. Kaiser, A. Mauracher, M. Renzler, D.K. Bohme, and P. Scheier
(See online at https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.6b00462) - Experimental evidence for the influence of charge on the adsorption capacity of carbon dioxide on charged fullerenes. Phys. Chem. Chem. Phys. 18 (2016) 3048–3055
S. Ralser, A. Kaiser, M. Probst, J. Postler, M. Renzler, D.K. Bohme, and P. Scheier
(See online at https://doi.org/10.1039/c5cp06587a) - Fission of Multiply Charged Alkali Clusters in Helium Droplets - Approaching the Rayleigh Limit. Phys. Chem. Chem. Phys. 18 (2016) 10623-10629
M. Renzler, M. Harnisch, M. Daxner, L. Kranabetter, M. Kuhn, P. Scheier, and O. Echt
(See online at https://doi.org/10.1039/c6cp00764c) - Ion formation upon electron collisions with valine embedded in helium nanodroplets. Eur. Phys. J. D (2016)
N. Weinberger, S. Ralser, M. Renzler, M. Harnisch, A. Kaiser, S. Denifl, D.K. Böhme, and P. Scheier
(See online at https://doi.org/10.1140/epjd/e2016-60737-1) - Ultra-lowtemperature Reactions of Carbon Atoms with Hydrogen Molecules. Astrophys. J. Lett. 818 (2016) L31
S.A. Krasnokutski, M. Kuhn, M. Renzler, C. Jäger, Th. Henning, and P. Scheier
(See online at https://doi.org/10.3847/2041-8205/818/2/L31)
