Kollektive Anregungen in Oberflächenzuständen und niedrigdimensionalen Metallschichten
Final Report Abstract
Plasmonen als kollektive elektronische Anregungen spielen neben der Grundlagenforschung eine wichtige Rolle, z.B. in der Sensortechnologie oder bei der Verbesserung der Quanteneffizienz von photovoltaischen Elementen. Die Untersuchung und Verwendung von Plasmonen in der Nanotechnologie zum Energietransport gewinnt vor allem in einer und zwei Dimensionen an Bedeutung, da die Wellenlängen bei gegebener Anregungsenergie typisch zwei bis drei Größenordnungen kleiner sind als bei Licht. Dadurch erscheint eine Terahertz-Plasmonik auf der Skala von wenigen Nanometern machbar. Bevor solche Visionen realisiert werden können, müssen die fundamentalen Eigenschaften von Plasmonen in ein- und zweidimensionalen Metallstrukturen geklärt werden. Dies war Gegenstand des nun abgeschlossenen Projekts. Die Linearisierung der Dispersion von Plasmonen ist besonders attraktiv, da auf diese Weise das Zerfließen von Wellenpaketen verhindert wird. Eine Linearisierung gelingt durch die Kopplung eines zweidimensionalen Elektronengases an andere zwei und drei-dimensionale Systeme. Daher wurde diese Art der Kopplung auf ebenen und gestuften Goldoberflächen im Detail in diesem Projekt untersucht. Speziell die Kopplung des zweidimensionalen Elektronengases des Oberflächenzustands mit dem des dreidimensionalen Volumens zeigt die erwartete Linearisierung, gleichzeitig aber die Besonderheit der Existenz eines Plasmons unterhalb der Anregungskante des Elektron-Loch-Kontinuums, wofür eine klare theoretische Erklärung existiert. Auf atomar gestuften Goldflächen wurde gezeigt, dass Plasmonen für lange Wellenlängen über Stufen propagieren können und erst bei Wellenlängen kleiner als die Terrassenbreite auf jeweils einer Terrasse lokalisiert werden. Der gerichtete Energietransport ließe sich am einfachsten mit eindimensionalen (1D) metallischen Drähten und ihren plasmonischen Anregungen realisieren. Dabei hilft zusätzlich deren theoretisch vorhergesagte lineare Dispersion für lange Wellenlängen, die tatsächlich beobachtet wurde. Dieses Projekt konzentrierte sich zum einen auf quasi-1D atomare Golddrähte auf regelmäßig gestuftem Silizium verschiedener Stufendichten, zum andern auf Ag-Monolagendrähte auf Si(557). Letzteres System stellt einen Prototyp für fast ungekoppelte Drähte in einem nahezu freien Elektronengas dar, während für die Golddrähte die starke Kopplung mit der Unterlage und untereinander eine wesentliche Rolle spielt. In letzteren werden also trotz rein eindimensionaler Dispersion entlang der Drähte die Dimensionen vermischt (dimensional crossover) durch Hybridisierung von Gold- mit Oberflächenzuständen des Siliziums. Die Plasmonendispersion ist dadurch empfindlich auf Vielteilcheneffekte, elektronische Korrelationen und Coulombabschirmung. Wie wir zeigen konnten, kann Plasmonenspektroskopie in einfachen Fällen direkte Information über die unbesetzte Bandstruktur liefern und stellt somit eine bisher noch nicht verwendete neuartige Spektroskopiemethode in quasi-1D-Systemen dar. Das untersuchte Silbersystem erweist sich zunächst als ein Halbmetall, das erst durch Selbstdotierung durch die über eine Monolage hinausgehende Ag-Konzentration metallisch wird. Diese Überschussatome sind an Stufenkanten gebunden. Der laterale Selbstdotiermechanismus auf der Skala weniger Nanometer konnte in unseren Untersuchungen vollständig aufgeklärt werden. Untersuchungen zu Au/Ge(100), zu Streumechanismen und plasmonischen Lebensdauern rundeten das Projekt ab.
Publications
- Correlated motion of electrons at Au(111) surface: anomalous acoustic surface plasmon dispersion and single particle excitations. Phys. Rev. Lett. 110, 127405 (2013)
L. Vattuone, M. Smerieri, T. Langer, C. Tegenkamp, H. Pfnür, V. M. Silkin, E. V. Chulkov, P. M. Echenique, M. Rocca
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.110.127405) - One-dimensional collective excitations in Ag atomic wires grown on Si(557) J. Phys.: Condens. Matter 25, 014013 (2013)
U. Krieg, C. Brand, C. Tegenkamp, H. Pfnür
(See online at https://doi.org/10.1088/0953-8984/25/1/014013) - Anisotropic Dispersion and Partial Localization of Acoustic Surface Plasmons on an Atomically Stepped Surface: Au(788). Phys. Rev. Lett. 113, 186804 (2014)
M. Smierieri, L. Vattuone, L. Savio, T. Langer, C. Tegenkamp, H. Pfnür, V.M. Silkin, M. Rocca
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.113.186804) - Tuning of one-dimensional plasmons by Ag-Doping in Ag-√3-ordered atomic wires New J. Phys. 16, 043007 (2014)
U Krieg, Yu Zhang, C Tegenkamp, H Pfnür
(See online at https://doi.org/10.1088/1367-2630/16/4/043007) - Electronic Structure of Self-Assembled Ag Nanowires on Si(557): Spectroscopic Evidence for Dimensionality. New J. Phys. 17, 093025 (2015)
C. Nicholson, C. Monney, U. Krieg, C. Tegenkamp, H. Pfnür, K. Horn, M. Wolf
(See online at https://doi.org/10.1088/1367-2630/17/9/093025) - Origin of metallicity in atomic Ag wires on Si(557). New J. Phys. 17, 043062 (2015)
U Krieg, T. Lichtenstein, C. Brand, C Tegenkamp, H Pfnür
(See online at https://doi.org/10.1088/1367-2630/17/4/043062) - Lateral electronic screening in quasi-one dimensional plasmons. J. Phys.: Condens. Matter 28 (2016) 354001
T. Lichtenstein, C. Tegenkamp, H. Pfnür
(See online at https://doi.org/10.1088/0953-8984/28/35/354001) - Two-dimensional crossover and strong coupling of plasmon excitations in arrays of one-dimensional atomic wires. Phys. Rev. B 93, 161408(R)(2016)
T. Lichtenstein, J. Aulbach, J. Schäfer, R. Claessen, C. Tegenkamp, H. Pfnür
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.161408) - (2020): Plasmons in One and Two Dimensions. In: Mario Rocca, Talat S. Rahman und Luca Vattuone (Hg.): Springer Handbook of Surface Science. Cham: Springer International Publishing (Springer Handbooks), S. 557–584
H. Pfnür, L. Vattuone, C. Tegenkamp
(See online at https://doi.org/10.1007/978-3-030-46906-1_19)
