Strukturierte kohlenstoffbasierte Katalysatorträger für die Hydrierung von CO

• Applicants: Professor Dr.-Ing. Bastian Etzold; Privatdozent Dr.-Ing. Tobias Fey
• Subject Area: Technical Chemistry
• Term: from 2012 to 2016
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 198096902

• Final Report Year: 2016

Final Report Abstract

Monolithisch strukturierte Katalysatorträger zeigen Vorteile wie bspw. geringeren Druckverlust oder gute Leitfähigkeit (thermisch und elektrisch). Aus diesem Grund werden monolithisch strukturierte Katalysatorträger bspw. in der Autoabgaskatalyse verwendet. Obwohl Kohlenstoff als Trägermaterial mehrere Vorteile bietet, bspw. in der chemischen Stabilität oder elektrischen Leitfähigkeit, waren Studien und Anwendungen bisher weniger verbreitet. Grund sind die bis dato schlecht reproduzierbarer Synthesemethoden für strukturierte Kohlenstoffkatalysatorträger. Kern des Projektes war somit die Herstellung von Katalysatoren, welche auf zellularen, karbidabgeleiteten Kohlenstoffformkörpern basieren. Dabei sollten speziell die Möglichkeiten untersucht werden, um Materialeigenschaften wie effektive Wärmeleitfähigkeit, spezifische Oberfläche, Aktivmetalldispersion und mechanische Stabilität einstellen zu können. Als Beispielreaktion sollte die Hydrierung von Kohlenmonoxid zu Methan untersucht werden. Durch das Projekt konnte eine Syntheseroute etabliert werden, über die hierarchisch strukturierte poröse Kohlenstoffmaterialien hergestellt und Poren unabhängig auf drei Größenskalen eingestellt werden können. Die Route basiert auf hierarchisch strukturierten Karbiden, welche in einer Reaktivextraktion zum Kohlenstoff umgewandelt werden können. Dabei können zum einen die Poren im Mikro- und Mesoporenbereich eingestellt werden. Diese werden benötigte, um hohe spezifische Oberfläche zu erzeugen und das Aktivmetall zu dispergieren. Weiterhin können die Kanäle im µm-Bereich eingestellt werden, welche hohe effektive Diffusionsraten ermöglichen, und Kanäle im mm-Bereich, welche den Druckverlust bei der Durchströmung verringern. Nickel konnte als Aktivmetall in hohen Beladungen und gut dispergiert durch Ionenadsorption abgeschieden werden. Diese Kombination aus Eigenschaften des Träger und Aktivmetalls führte zu Katalysatoren mit sehr guter katalytischer Aktivität, Selektivität und Stabilität in der Hydrierung von CO. Durch eine thermische evtl. katalytisch unterstützte Nachbehandlung konnten die amorphen Kohlenstoffträger in eine Komposit mit teilweiser graphitischer Struktur überführt werden. Wertvolle Erkenntnisse wie die elektrische und Wärmeleitfähigkeit durch diese Strukturen gesteigert werden können wurde abgeleitet. Monolithe mit exzellenter Leitfähigkeit konnten hergestellt werden.

Publications

• “An advanced method to manufacture hierarchically structured carbide-derived carbon monoliths”. Carbon 70, 30-37 (2014)
  T. Fey, B. Zierath, A. Kern, P. Greil, and B.J.M. Etzold
  
• , “Thermal and electrical conductivity of in situ graphitized carbide-derived carbon monoliths”. Chemical Engineering & Technology
  A.M. Kern, B. Zierath, J. Haertlé, T. Fey and B.J.M. Etzold
  
• “Preparation of carbide-derived carbon supported platinum catalysts”. Catal. Today 249, 30-37 (2015)
  B. Hasse, J. Gläsel, A.M. Kern, D.Yu. Murzin and B.J.M. Etzold
  
• „In-situ graphitization of carbidederived carbon monoliths”. World Conference on Carbon (2015), Dresden, Deutschland
  A.M. Kern, B. Zierath, J. Haertlé, T. Fey, B.J.M. Etzold
  
• “Adsorption of nickel ions on oxygen functionalized carbons”. Chemical Engineering & Technology
  A.M. Kern, B. Zierath, T. Fey and B.J.M. Etzold