Oberflächenprozesse von Np an ausgewählten Mineraloxidphasen. Schwingungsspektroskopische Untersuchungen

• Antragstellerin: Dr. Katharina Müller
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2014
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 189921599

Die molekularen Strukturen der Grenzflächenkomplexe von Neptunium (Np(V)) an Mineraloxidphasen sollen identifiziert werden. Durch die Variation selektiver Parameter, wie z.B. dem pH-Wert oder der Ionenstärke des wässrigen Mediums und verschiedener Oberflächenreaktionspfade, können die Grenzflächenprozesse unter spezifischen und umweltrelevanten Bedingungen untersucht werden. Erstmals sollen erweiterte Grenzflächenprozesse des Np, das heißt die Entwicklung von monomeren zu oligomeren Oberflächenkomplexen als auch die Ausbildung von Oberflächenkolloiden und –ausfällungen spektroskopisch erfasst werden. Die Strukturen intermediär gebildeter oligomerer, kolloidaler oder präzipitierter Molekülkomplexe wurden bisher noch nicht bestimmt, obwohl wissenschaftlicher Konsens über ihr Vorkommen besteht. Diese Ergebnisse dienen der allgemeinen strukturellen Verifizierung der Reaktionsmechanismen von chemisch ähnlichen aber experimentell schwierig zu erfassenden Actinylsystemen, wie z.B. Pa oder Pu. Darüber hinaus sollen die spektroskopischen Befunde über zur Sorption in Konkurrenz stehende Prozesse, wie die Bildung von Kolloiden und Ausfällungen an Oberflächen, einen Beitrag zu etablierten quasi-thermodynamischen Sorptionssmodellen liefern. Diese Grenzflächenprozesse des Np an Mineraloxidphasen sollen vorrangig mittels in situ ATR-FT-IR Spektroskopie erfasst werden. Da die charakteristischen Schwingungsfrequenzen funktioneller Gruppen des NpO2+-Kations und der ubiquitär auftretenden Liganden, wie z.B. des Carbonatanions, spektral voneinander getrennt beobachtet werden, können umfangreiche Informationen zu den Grenzflächenprozessen auf molekularer Ebene erhalten werden. Die Untersuchung umfasst außerdem die Anwendung komplementärer spektroskopischer Techniken, wie XAS und TRLFS, und mikroskopische Untersuchungen, wie AFM und CLSM.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen