Development and application of an experimental technique for the simulaneous quantification of atmospheric ultrafine particle composition and turbulent transport
Final Report Abstract
Im Rahmen des Forschungsstipendiums wurde ein Massenspektrometer zur Bestimmung der chemischen Zusammensetzung von ultrafeinen Aerosolpartikeln mit einem Durchmesser Dp < 30 nm neu aufgebaut. Das neue Thermal Desorption Chemical Ionization Ion Trap Mass Spectrometer (TDCI-ITMS) ist aufgrund seiner kompakten Abmessungen besser für Feldmessungen geeignet und bietet mit dem lonenfallen-Massenspektrometer vielseitigere analytische Möglichkeiten als das originale TDCIMS-lnstrument. Beispielsweise können organische Verbindungen, die bei der Neubildung und dem Wachstum von Partikeln in der Atmosphäre vermutlich eine wichtige Rolle spielen, eindeutig identifiziert werden. Zudem kann während des Desorptions- und Analyseschritts eine größere Zahl an Massenspektren aufgezeichnet und damit eine bessere Charakterisierung der chemischen Zusammensetzung der ultrafeinen Aerosolpartikel erreicht werden. Dieses weltweit einzigartige massenspektrometrische Verfahren wurde weiterhin mit einer mikrometeorologischen Methode zur Bestimmung des turbulenten Transports von Aerosolpartikeln zwischen der Atmosphäre und der Erdoberfläche kombiniert. Dazu wurde ein so genannter „conditional sampling"-Einlass entwickelt und zusammen mit dem neuen lonenfallen-Massenspektrometer in einem Feldexperiment getestet. Bei weiterer Verbesserung der Sammeleffizienz und der Sensitivität des Massenspektrometers verspricht diese Kombination eine neuartige und einmalige Messtechnik zur gleichzeitigen Bestimmung der chemischen Zusammensetzung und des turbulenten Austauschverhaltens von ultrafeinen Aerosolpartikeln in der unteren Atmosphäre. Im Rahmen des CHATS-Feldexperiments zur Untersuchung turbulenter Austauschprozesse zwischen der Atmosphäre und einem Pflanzen bestand wurden im Mai 2007 erfolgreich Partikelflussmessungen durchgeführt. Ein Vergleich des Austauschverhaltens von Aerosolpartikeln mit dem von sensibler und latenter Wärme zeigte, dass klare Unterschiede im turbulenten Austausch dieser Größen bestehen, der Partikeltransport sich aber dennoch mit bestehenden Parametrisierungen beschreiben lässt.
Publications
- (2007) Development of a thermal desorption chemical ionization ion trap mass spectrometer for the chemical characterization of ultrafine aerosol. European Aerosol Conference 2007, Salzburg
Held, A., Rathbone, G., and Smith, J.
- (2008) New particle formation in the front range of the Colorado Rocky Mountains. Atmos. Chem. Phys. 8, 1577-1590
Boy, M., Karl, T., Turnipseed, A., Mauldin, R.L., Kosciuch, E., Greenberg, J., Rathbone, J., Smith, J., Held, A., Barsanti, K., Wehner, B., Bauer, S., Wiedensohler, A., Bonn, B., Kulmala, M., and Guenther, A.