Preparation and high-throughput screening of integrated bioelectrocatalytic redox polymeric systems to provide a toolbox for development of electrochemical devices for sensor and energy conversion
Final Report Abstract
Im Rahmen des Projekts konnte die Herstellung der Redoxpolymere für Biosensoren und Biobrennstoffzellen deutlich verbessert werden. Durch die Verwendung einer PC gesteuerten Syntheseanlage können Redoxpolymere und freie Osmiumkomplexe in besserer Ausbeute und höherer Reinheit erhalten werden. Durch Aufbau einer ersten Bibliothek und Auswertung der Struktur-Wirkungsbeziehungen konnte ein Inkrementsystem zur Vorhersage des Formalpotentials unbekannter Osmiumkomplexe in Abhängigkeit der Ligandensphäre entwickelt werden. Durch Abwandlung der Synthesestrategie wurde der Aufbau großer Substanzbibliotheken vereinfacht, was im Rahmen einer Kooperation mit dem Projektpartner demonstriert wurde. Außerdem konnten die im Polymerrückgrat verbliebenen Epoxidfunktionen zur Stabilisierung der Redoxpolymerfilme durch Quervernetzen genutzt werden. Durch Entwicklung neuartiger, geschützter Quervernetzer konnte der Quervernetzungsprozess durch elektrochemisch induzierte pH-Änderung ausgelöst werden, wodurch die Stabilisierung von Elektrodepositionspolymerfilmen möglich wird, ohne die Ortsselektivität zu verlieren. Durch Abtrennung der Osmiumkomplexsynthese von der Polymerrückgratsynthese konnte die Ligandensphäre und damit das Formalpotential der Osmiumkomplexe gezielt für die Verwendung mit PQQ abhängigen Enzymen optimiert werden. Außerdem konnten die Redoxpolymere durch Verwendung von Phenothiazinderivaten als Redoxmediatoren für die Verwendung mit FAD-abhängigen Enzymen optimiert werden. Zur Charakterisierung der verschiedenen Bioanoden und Biokathoden auf Basis der Redoxpolymere wurde ein Biobrennstoffzellen-Teststand entwickelt, welcher erfolgreich zur Optimierung von Bioanoden auf Basis von CNT modifiziertem Kohlenstoffgeflecht genutzt werden konnte.
Publications
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